可弯曲的锂金属负极

可弯曲设备要求电源系统兼具高能量密度和容忍机械变形的能力。弯曲电池的一种实现方法是将可拉伸小单元取代大单元，以适应宏观形变。在所有的可用锂电池电极材料中，锂金属本身是理想的负极，不仅理论比容量高（3860mAh/g）且具有较低的电化学电位（相较于标准氢电极电位-3.04V）。此外，锂金属电池（LMBs）包括锂-氧（Li-O₂）和锂-硫（Li-S）电池，它们皆比锂离子电池具有高的理论能量密度。因此，对于质量轻、柔性可穿戴的电子产品而言，它们极具潜力。

然而，锂金属负极在目前看来将其商业化应用还存在许多问题：充放电过程中锂枝晶的生长，较大的体积变化以及不稳定的SEI，从而导致库伦效率和循环寿命下降。更严重的是，枝晶生长甚至会穿透隔膜并引发电池短路。

天津大学罗加严教授课题组发现将Li金属负载到石墨烯基底的支架上可以显着增加其弯曲耐受性。这里，Li金属仅仅分布在还原氧化石墨烯（rGO）薄片之间，其充当导电路径并使得电子保持连续性，同时延缓锂金属弯曲期间的裂纹扩展。这显着减少了弯曲时表面褶皱的形成，从而防止局部枝晶生长问题。另一方面，简单、高比表面积且导电的rGO支架使得有效电流密度分布更为均匀，有助于防止在弯曲或电池使用的所过程中枝晶的生长。

图1.r-GO支架支撑的锂金属负极弯曲限度。（a）是支架增加了比表面积从而导致更加均匀的锂沉积层形成示意图。（b）表明复合材料中可弯曲的支架将大大地消除弯曲应力，即使产生小的折痕/裂缝，它们也不容易传播，因为其余的Li被下面的支架保护。

rGO/Li复合薄膜的几个特性使它们有利于构建耐弯曲Li金属负极。首先，rGO薄膜本身是可弯曲的，这可以消散复合材料中的弯曲应力。此外，rGO被发现具有亲锂性，从而消除了对其他碳材料通常需要的额外亲锂涂层或Li生长种子。另外，rGO薄膜还具有高表面积，这可以降低电流密度，使Li沉积/溶解均匀和稳定。此外，rGO质量轻（复合材料中仅含5％），因此可从复合负极获取最大容量。

电化学测试表明，rGO/Li电池具有更小的初始电压，并且保持1000小时以上的循环稳定性，这说明rGO/Li复合物的电镀/剥离稳定性提高。在软包电池的弯曲测试中，rGO/Li表面也更平滑并且没有任何显着的突起，这解释了其高弯曲度

图2.弯曲Li-S电池。（a）弯曲Li-S电池示意图。S-CNT正极的（b）照片，（c）SEM图，（d）EDX图。（e）和（f）Li-S电池在纯Li和r-GO/Li作为负极的循环性能的对照图。（g）在弯曲条件下循环后测试的SEM图像。（h）r-GO/Li电极在循环后具有更多的且均匀的SEI膜形成。（i）r-GO/Li负极在弯曲循环测试后的FT-IR。

图3. 可弯曲集成太阳能电池电池系统和串联堆叠电池。 （a）Li-S和（b）Li-O₂电池供电的发光二极管的照片。 c）由不同电流密度的光充电可弯曲集成太阳能电池Li-S电池的充放电曲线。d）串联Li-S电池的充放电曲线。 

将其制成完整的Li-S电池，在0.1A/g的低电流密度下，rGO薄膜电极和纯锂金属电极的初始容量相当。但是随着电流密度的增加，rGO/Li负极电池明显超出了纯Li金属负极的电池，显示出较高的容量和较低的电压滞后。

同样用作Li-O2电池测试，在1000mAh/g有限容量的纽扣电池中循环测试，具有rGO/Li负极的电池中正极截止放电电压可以保持在2.6V。相反，纯Li负极电池中的截止放电电压在开始的几个周期后开始衰减，在35个周期后迅速下降。

参考文献：

Aoxuan Wang, Shan Tang, Debin Kong, Shan Liu, Kevin Chiou, Linjie Zhi, Jiaxing Huang, Yong-Yao Xia, and Jiayan Luo，Bending-Tolerant Anodes for Lithium-Metal Batteries . Adv. Mater. 2017, 1703891.DOI: 10.1002/adma.201703891.

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