源于沥青的超高比表面积多孔碳用于高性能锂金属负极

Li-ion电池（LIB）在储能方面具有举足轻重的地位，随着便携式电子设备和电动汽车的蓬勃发展以及对高能量密和功率密度储能装置需求日益旺盛，促进了对LIB中高性能正负极材料的发展。锂金属，一直以来都被认为是锂离子电池（LIB）负极材料的最佳候选者，兼具超高比容量(~3860mAh/g)、极低电化学电位(-3.04V相对氢标电极电位)和优异的导电性。然而，截止目前锂枝晶的形成问题依然得不到很好的解决。

图1. 比较Asp−GNR−Li负极与Asp-Li正极的SEM，(a) Asp-Li正极在2.6C下循环30次后，(b) Asp-L负极在5.2C下循环30次后，(c) Asp−GNR−Li负极在2.6C下循环30次后，(d)Asp−GNR−Li负极在5.2C下循环30次后。

目前，抑制锂枝晶生长的策略主要有两种：（i）构建更稳定和导电的固态电解质层(SEI)，（ii）开发用于脱嵌的宿主材料。鉴于此，美国莱斯大学的James M. Tour教授（通讯）等人以沥青（ASP）为原料采用简单的方法制备出超高比表面积的多孔碳来改善锂离子电池中锂负极的性能。

图2. (a) 未经处理的沥青制备多孔碳，(b) 制备的Asp-GNR-Li负极的充放电曲线，(c) 典型的锂枝晶(左)与包覆在高比表面积多孔碳球上锂(右)的示意图。

为了提高Asp的导电性，将其与石墨烯纳米带（GNR）混合，并通过电化学沉积工艺将Li包覆在复合材料（Asp-GNR）上。由于Asp-GNR提供了高达~2.5mg/cm^2的比表面积，成为绝佳的富锂宿主。电化学测试表明，其能够在1.3C和10.4C的电流密度下抑制Li枝晶的形成且库伦效率>96%，在1.3C下能够稳定循环500次；在20mA/cm^2的高电流密度下，Li/C为1:1时能够获得9.4mAh/cm^2的面积容量。此外，Asp-GNR-Li负极和硫化碳正极组合成的全电池，拥有极高功率密度（1322W/kg）和能量密度（943Wh/kg）。

图3. (a) Asp−GNR−Li负极在不同倍率下的库伦效率，(b) Asp−GNR−Li负极与裸露的Cu-Li在2.6C下的充放电曲线，(c) Asp−GNR−Li负极与裸露的Cu-Li在10.4C下的充放电曲线，(d) 裸露的Cu-Li电极在2.6C下循环30次后枝晶结构的SEM图像，(e) Asp−GNR−Li负极在2.6C下循环30次后的SEM图像，(f) Asp−GNR电极在2.6C下循环30次后的SEM图像。在Asp−GNR−Li 负极中Li/C的质量比分别为1:5(Asp+GNR)和1:2(GNR)。

图4. (a) Asp−GNR−Li负极在Li负载率为0.5mg/cm^2且电流密度为2.5mA/cm^2 (1.3C)下的循环稳定性，(b) Asp−GNR−Li负极在Li负载率为1.25mg/cm^2且电流密度为5mA/cm^2 (1.0C)下的循环稳定性，(c) Asp−GNR−Li负极在Li负载率为2.50mg/cm^2且电流密度分别为5mA/cm^2 (0.52C)和20mA/cm^2 (2.1C)下循环50圈的循环稳定性。

此项的研究对于快充电池而言意义非凡，比目前商业中常见的系统高出10倍左右，且极大的提高了锂电池的安全性。高库伦效率、面积容量和倍率性能使得Asp-GNR-Li非常适用于微型和快速充放电装置。更重要的是， Asp-GNR-Li负极原料来源于廉价沥青制备的超高比表面积碳。

Tuo Wang, Rodrigo Villegas Salvatierra, Almaz S. Jalilov, Jian Tian, and James M. Tour,  Ultrafast Charging High Capacity Asphalt Lithium Metal Batteries, ACS Nano 2017, DOI: 10.1021/acsnano.7b05874. 

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