激光脉冲制备高性能硅负极

电池领域的科研工作者一直致力于提高电池的能量密度。在锂离子电池负极这方面，硅很有可能取代石墨而成为新一代锂电负极。但是硅材料却陷于体积膨胀等问题而停滞不前，虽然有很多改善的方案呈现出来，例如硅-金属氧化物复合、硅-碳核壳结构以及CNT、石墨烯作为支撑等。这些虽然改善了硅负极的循环性能，但是其精密的制备和高昂的成本难以与诸如石墨的市售材料竞争。德国斯图加特SCoPE大学光伏研究中心研究所Christian Sämann等人引入一种激光致孔的方法调整硅膜的形态，以使其在循环中达到稳定的效果，具有极好的电化学性能。

图1. 在不锈钢箔基板上溅射沉积Si之后的硅负极制造步骤。a）脉冲激光通过线性扫描表面上材料制成多孔。激光线具有O =50μm的重叠。b）直径d=18 mm电极的紫外激光切割。

图2. 未处理硅电极在3000次循环前（a）和后（d, g）的SEM图像；LPD τP= 104ns激光处理的Si电极在3000次循环前（b）和后（e, h）的SEM图像；LPD τP= 104ns激光处理的Si电极在3000次循环前（c）和后（f, i）的SEM图像

注：该研究比较了两种不同的激光脉冲持续时间（LPD）τP = 104ns和τP = 63ns，而脉冲能量EP = 55μJ保持恒定。

本研究中多孔Si的制备仅需要单一的激光照射步骤来完成，这有利于缓冲体积膨胀带来的影响。与未处理的Si相比，激光处理防止了Si开裂成碎片，达到更稳定的恒电流循环性能。 在3000次恒电流循环后，激光孔隙化和结晶的Si电极具有C3000 > 130mAh/g的剩余容量，而未处理Si电极容量低于20mAh/g。

图3. 容量限制恒电流测量曲线

对于不同激光脉冲持续时间（LPD）所带来的不同结果，作者给出了解释：由于更快的热量释放和随后更短时间加热带来的热量损失，造成在激光脉冲持续时间（LPD）不变的情况下增加了熔化体积。此外，更短的时间内释放相同的脉冲能量EP，会导致表面处更高的熔融温度，这增大了气泡诱导的孔径。因此，激光脉冲持续时间的减小导致了孔隙率较大。进而带来更好的电化学性能。

Christian Sämann, Katerina Kelesiadou,Seyedeh Sheida Hosseinioun, Mario Wachtler, Jürgen R. Köhler, Kai Peter Birke,Markus B. Schubert, Jürgen H. Werner; Laser Porosificated Silicon Anodes for Lithium Ion Batteries; Advanced Energy Materials(2017); DOI: 10.1002/aenm.201701705

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