3D石墨化碳纤维集流体，实现锂负极高面积容量

Li金属负极近期再次引起了人们的广泛关注，被认为是最理想的负极材料；然而其同样也存在诸多人们熟知的缺点。目前，研究者主要从以下几个方面来克服诸多问题：改善电解液，来形成稳定的SEI膜；人工防护层，由于高的机械强度，有效抑制锂枝晶生长；设计容纳Li的结构，不仅可以缓冲体积变化，还可抑制枝晶的生长。尽管这些策略可以在一定程度上改善Li金属负极的性能，但在高储锂容量下枝晶和循环稳定性差依旧存在。

近期，中科院化学所郭玉国研究员提出了一种基于多功能3D集流体的新策略，来实现Li负极的高面积容量。利用商业化独立石墨化碳纤维(GCF)电极作为3D集流体，其具有以下优点：1) GNF电极可实现Li的嵌入和沉积，显著增加了Li储存能力，利用该多功能3D集流体可以获得超高的负极容量8mAh/cm2；2)碳纤维提供大的表面积可以降低局部电流密度，有利于Li的均匀沉积；3) 3D集流体的多孔结构可以有效缓解Li+脱嵌和Li沉积/剥离过程中的体积变化。基于此，实现了Li金属负极高面积容量，且无枝晶产生，从而提高了Li金属电池的使用寿命。该成果发表在著名材料期刊Adv. Mater. (IF: 18.96)。

图1. GNFs的SEM图像和GNF电极多功能性示意图

图2.a) GNF电极充放电过程示意图；不同状态下的电极SEM图像b) 初始GNF电极, c) 放电至0V, d) 嵌入/沉积Li容量为2mAh/cm2, e) 嵌入/沉积Li容量为8mAh/cm2, f) 剥离/脱出Li容量为4mAh/cm2, g) 剥离/脱出Li容量为8mAh/cm2

GNF电极的电化学性能，0.5mA/cm2电流密度下，其可逆容量高达1254mAh/g（基于GCF电极重量）。循环性能，与铜电极相比，在充放电容量为8mAh/cm2条件下，经过50次循环后其库伦效率依旧高达98%。且不同充放电容量条件下电极的SEM图可以清晰的看到其结构保持原来形状，且没有Li枝晶生成。

图3.a) GNF电极的充放电曲线，b)纯Cu和GNF电极的循环性能对比，c) Cu@Li, Li和GNF@Li对称电池的恒流沉积/剥离性能，插图为1st, 50th, 150th, 275th时的电压曲线

图4. Cu@Li/LFP, Li/LFP, and GCF@Li/LFP全电池在不同电流密度下的充放电曲线a) 0.2, b) 0.5, c) 1 C；d) 全电池不同电流密度下的电压滞后曲线；e) 0.5C电流密度下全电池的循环性能

GNF@Li负极的电化学性能，与纯Li对称电池相比，GNF@Li对称电池的电压滞后现象可以稳定保持在1000小时内，表明GCF电极可以实现均匀的Li沉积/剥离行为。随后以LFP作为正极组装全电池，GNF@Li负极与Cu@Li和纯Li负极相比，在不同倍率0.2、0.5、1C下具有最小的电压极化现象。且GNF@Li负极(8mAh/cm2)在0.5C电流密度下经过300次循环后容量保持率为80%。该优异的电化学性能可与纯Li(厚度在550μm)相媲美，表明了GNF@Li负极中Li高的利用率，也表明GNF@Li负极可以使锂金属电池具有长的循环寿命。

该3D多功能集流体采用商业化GNFs作为原材料直接压制成片，制备过程简单；多功能集流体的合理设计给高面积容量锂负极带来了曙光，并将推动锂金属电池的实际应用。

TongTong Zuo, XiongWei Wu, ChunPeng Yang, YaXia Yin, Huan Ye, NianWu Li, YuGuo Guo, Graphitized Carbon Fibers as Multifunctional 3D Current Collectors for High Areal Capacity Li Anodes, Adv. Mater. 2017, 1700389, DOI: 10.1002/adma.201700389

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