高体积容量中空SnO2@Si

引      言

随着便携式电子产品的迅猛发展，对锂离子电池（LIB）的体积能量密度和质量能量密度提出了更高的要求。在LIB的开发中，主要挑战之一是寻找取代商业化石墨负极的更高容量电极材料。硅基材料，由于理论比容量高（3572 mAh/g）是最有希望的候选者之一。然而，硅基LIB仍然存在许多问题，由于锂脱嵌反应，导致硅颗粒粉碎、电极不稳定和固体电解质界面（SEI）增厚等。

众所周知，空心结构硅可以有效地适应大体积膨胀，这在Li半电池中表现出优异的循环性能。尽管如此，大的空隙将严重降低负极的体积比容量。研究发现，SnO₂材料具有较高的体积密度（6.5g/cm^3），并且它可以提供790 mAh/g的理论容量。然而，Sn纳米颗粒（SnO₂在第一次放电过程中还原成Sn）容易聚集成大颗粒，造成循环期间脱落与电极失去接触。

 成果简介    

图1. h-SnO2@Si样品电化学性能。（a）h-SnO2@Si-2在100mA/g下的首次和第二次冲放电曲线，（b）在不同循环次数下h-SnO2@Si-2的不同容量，（c）h-SnO2@Si-1和h-SnO2@Si-2的恒电流比容量；h-SnO2@Si-2的体积比容量在右侧坐标轴，（d） right coordinate axis.电极的SEM图像，（e）h-SnO2@Si-2的库伦效率，（f）h-SnO2@Si-2在不同倍率下的体积比容量。

鉴于此，清华大学邱新平教授课题组通过简单的化学气相沉积（CVD）方法提出了具有高体积容量的硅涂层中空SnO₂纳米球（h-SnO₂@Si）的新型结构。其中硅不仅作为高容量Li储存材料，而且作为防止纳米Sn颗粒通过Sn原子扩散阻挡而聚集的保护层。

图2. 中空SnO2@Si纳米球的u合成示意图  

得益于材料的中孔结构，有效地解决了体积膨胀和SEI膜增长问题。电化学测试表明：在300mA/g下，制备的h-SnO₂@Si不仅表现出高的可逆体积比容量（1615mAh/cm^3），而且在循环500次后依然可以输出1030mAh/cm^3的容量，比商业化石墨负极高出两倍，循环性能优异。

参考文献  

Tianyi Ma, Xiangnan Yu, Huiyu Li, Wenguang Zhang, Xiaolu Cheng, Wentao Zhu, and Xinping Qiu, High Volumetric Capacity of Hollow Structured SnO2@Si Nanospheres for Lithium-Ion Batteries, Nano Letts, DOI: 10.1021/acs. nanolett.7b01674 

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