超细Co纳米颗粒@CNx组装的石榴状微米团簇作为长寿命锂硫电池硫载体

锂硫电池由于高达其2600 Wh/kg的理论容量密度，硫价格低廉且含量丰富而受到学界和产业界的广泛关注。然而活性物质硫在电解质中的溶解导致的“穿梭效应”和硫的低电导率严重制约了锂硫电池的循环寿命和硫的利用率。尽管进行了大量的研究工作，目前尚未完全实现构建具有高硫负载量且稳定长循环的硫宿主材料。金属氮碳化物作为硫宿主材料越来越多的引起了学界的关注。然而，传统方法产生的金属原子团聚严重导致金属原子不能充分发挥其对多硫化物的催化转化效率。

近日，中南大学赖延清教授和张治安教授（共同通讯作者）在Journal of Materials Chemistry A上成功发表 “Pomegranate-Like Microclusters Organized by Ultrafine Co nanoparticles@Nitrogen-Doped Carbon Subunits as Sulfur host for Long-life Lithium Sulfur Batteries”的论文。第一作者为王鹏博士。作者通过原位碳化类普鲁士蓝法成功合成了新型的超细Co纳米颗粒@CNx组装的石榴状微米团簇材料（Co-NPC-MCs），该材料具有独特的超细Co纳米颗粒@CNx二级结构单元，高的局部和整体导电性，将其作为硫载体时，表现出优异的电化学性能：在0.5C下初始放电容量高达1192mAh/g，循环200圈后容量衰退仅为941mAh/g。

图1. 80S/Co-NPC-MCs的合成示意图。

图2.（a-b）前驱体的SEM和TEM图像；（c-d）Co-NPC-MCs的SEM和TEM图像；（e-f）80S/Co-NPC-MCs的SEM和TEM图像；(g)C，N，Co和S的元素mapping。

图3. （a）80S/Co-NPC-MCs复合材料的CV和充放电电曲线;（b）复合材料在0.5C电流密度下的循环性能对比，（c）80S/Co-NPC-MCs在循环前后元素Co的XPS拟合曲线，（d）复合材料在在0.2至2C下的倍率性能对比，（e）80S/Co-NPC-MCs在1C和2C下的充/放电特性。

针对这种材料性能优异的主要原因，归结如下：

• 较大的空隙和封闭结构用于存储硫物质并缓冲体积膨胀；

• 超细Co纳米颗粒@CNx能有效的提高催化转化效率从而多硫化物的溶解；

• 高的局部导电性和整体导电性有助于改善硫的利用率和倍率性能。

材料制备过程

80S/Co-NPC-MCs的合成：将8g PVP和4g pluronic F127溶解于200 ml去离子水中激烈搅拌0.5 h。然后，将K3[Co(CN)6]2(1.33 g, 200 ml)溶液在搅拌超声条件下滴加入上述溶液中。并且在低于10℃超声条件下搅拌反应30 min后将产物静置12h。收集白色产物，用去离子水洗涤并冷冻干燥收集产物Zn3[Co(CN)6]2/PVP-F127。在氩气气氛下，2℃/min 加热到800℃，煅烧2h获得Co-NPC-MCs。将硫粉与Co-NPC-MCs按质量比8:2球磨后在155℃保温12小时即可得到80S/Co-NPC-MCs。

该工作得到2018年度国家重点研发计划项目（No. 2018YFB0104201）支持，中国国家自然科学基金会基金(51674297, 51474243 和 51574288)、湖南省自然科学基金（2016JJ2137）的支持。

Peng Wang, Zhian Zhang, Xiaolin Yan, Ming Xu, Yuxiang Chen, Junming Li, Li Jie,  Kai Zhang, Yanqing Lai, Pomegranate-Like Microclusters Organized by Ultrafine Co nanoparticles@Nitrogen-Doped Carbon Subunits as Sulfur Host for Long-life Lithium Sulfur Batteries，Journal of Materials Chemistry A, DOI:10.1039/C8TA04214D.

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