李泓&禹习谦Chem. Rev.：固态电解质的技术路线及界面稳定性问题分析
【工作介绍】
固态电池具有更高的能量密度和更优越的安全性能，因此在下一代储能装置中受到广泛的关注。然而，在大规模储能和电动汽车应用中，开发低成本、高能量密度、循环寿命稳定的可工业化扩展固态电池仍然面临着严峻的挑战。中科院物理所禹习谦研究员（通讯作者）、李泓研究员（通讯作者）、陈汝颂博士（第一作者）在国际顶级期刊Chemical Reviews上发表题为“Approaching Practically Accessible Solid-State Batteries: Stability Issues Related to Solid Electrolytes and Interfaces”的综述性文章，文章综述了固态电池面临的科学挑战，基本机理和设计策略，特别是关于固态电解质及正负极相关界面的化学、电化学、机械、及热稳定性问题，进行了深入探讨，并总结了有效的优化策略，最后对未来如何设计实用的固态电池给出了展望。
【文章详情】
图1 全固态电池技术及其主要材料的发展历史
图2 固态锂电池分类。基于电解质成分可以分为三种类型的电池。
图3 不同种类固态电解质的基本结构特征及其优缺点
图4 全固态电池的稳定性涉及的问题示意图
图5 固态电解质与金属锂之间构筑的三种界面层：热稳定性界面、混合导体界面、离子导体界面
图6 不同种类固态电解质的锂离子电导率和电化学窗口
图7 不同类型电解质稳定性问题的雷达图。
表1 不同固态电解质稳定性评价
图8 固态电池的原位设计与表征。基于不同探测深度的差分表征技术，可以相应地设计不同的模型单元进行原位和操作表征，实现不同的空间分辨率。
【结论与展望】
本文回顾了固态电池和固态电池的发展历史。总结和强调了关键材料及其相关界面的稳定性问题和SSBs实际应用的主要障碍。还简要综述了研究这些相关问题的表征技术。以SSBs的稳定性为重点，对SSBs的化学稳定性、电化学稳定性、机械稳定性和热稳定性四类稳定性问题进行了详细的分类和阐述。这些稳定性问题对SSBs在不久的将来的实际发展具有决定性的意义。但是目前没有一个现行的安全系统能够同时满足所有的稳定性要求。
聚合物电解质在不同方面的稳定性比陶瓷电解质更为平衡，是目前实际应用中最接近的选择；对于硫化物电解质，最主要的限制在于电化学窗口狭窄、空气稳定性差以及由此产生的有害H2S气体。然而，硫化物电解质良好的机械性能确实提供了紧密的电解液/电极接触，并考虑到硫化物电解液与卷对卷工业制造的相容性，在不久的将来有可能大规模应用硫化物基全固态电池；对于氧化物电解质，尽管锂润湿性和锂稳定性问题可以通过界面工程来克服，但是固有的固体-固体点接触阻碍了离子传输路径，使得氧化物全固态电池的性能远不能令人满意，更不用说陶瓷颗粒基电池的开裂问题，基于氧化物的全固态电池的商业化还有很长的路要走。
对于固态电池中的很多科学问题，如固态电池的科学与基础研究、多尺度和多维度表征及模拟、高通量技术和大数据挖掘、新型电池化学试剂等的研究也十分重要。除了科学上的挑战，还有更多的工程障碍，固态电池的成功商业化需要包含外部因素，包括制造成本、大规模生产的兼容性和实际可行性。发展低成本大批量生产关键材料、解决锂负极的技术挑战、界面工程和原位固化技术、及新型电池设计是主要的研究方向。
图9 固态电解质未来研究展望
Rusong Chen, Qinghao Li, Xiqian Yu*, Liquan Chen, Hong Li*, Approaching Practically Accessible Solid-State Batteries: Stability Issues Related to Solid Electrolytes and Interfaces, Chem. Rev. 2019, DOI:10.1021/acs.chemrev.9b00268
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