华中科技王春栋：Rh调控超薄NiFe-LDH纳米片实现高效的水分解制氢和尿素催化反应

水裂解作为一种绿色工业制氢技术，其大规模应用一直受制于阳极端动力学缓慢的析氧反应（OER）。本文中，华中科技大学王春栋副教授课题组采用简单的乙二醇辅助水热法成功制备出超薄NiFeRh-LDH纳米片 (NiFeRh-LDH NSs)，其厚度为1-2 nm，且含有大量的氧缺陷。在1 M氢氧化钾（KOH）碱性电解质中，仅需要24 mV 的过电位催化析氢反应（HER）可驱动10 mA cm^-2的电流密度，可与商业铂碳（Pt/C）催化剂相媲美。

在阳极端OER反应方面，NiFeRh-LDH NSs仅需290 mV电压，即可驱动400 mA cm^-2 电流密度，并且可以在10 mA cm^-2稳定工作40小时以上。将NiFeRh-LDH NSs 分别作为阴极和阳极组装的碱性电解槽仅需1.455 V 的电压就能够达到10 mA cm^-2，并在100 mA cm^-2电流密度下稳定工作150个小时以上。此外，NiFeRh-LDH NSs在尿素电氧化反应方面（UOR）同样表现出超高的催化性能，在1.55 V下具有960 mA mg ^-1的显著质量活性，是同等条件下NiFe-LDH NSs的1.7 倍，表明其具有替代缓慢的OER反应以实现水分解1.23V的理论限制的可行性。在随后配置的一个尿液电解池中，以NiFeRh-LDH NSs 用作该电解槽的阴极和阳极，驱动10 mA cm^-2的电流密度需要1.35 V，比不含尿素的水裂解过电位（1.455 V）降低了105 mV。

理论计算结合实验结果表明，将Rh掺杂到超薄的NiFe-LDH 纳米片中不但能引入大量的氧空位，暴露更多的活性位点，同时还能使各个电催化反应中的吸附能最优化，从而增强电催化活性和电池性能。该工作为碱性尿素燃料电池，富尿素废水处理和电解水产氢等应用的发展将起到一定的借鉴和促进作用。

Huachuan Sun, Wei Zhang, Jian-Gang Li, Zhishan Li, Xiang Ao, Kan-Hao Xue, Kostya Ken Ostrikov, Jiang Tang, Chundong Wang, Rh-engineered ultrathin NiFe-LDH nanosheets enable highly-effcient overall water splitting and urea electrolysis. Appl. Catal. B-Environ. 284 (2021) 119740, DOI:10.1016/j.apcatb.2020.119740