彭悦、刘卫、刘希恩、潘晖、黄维清、马丁、王家功教授等催化研究最新成果速览

1. 清华大学彭悦教授Appl. Catal. B Environ.: 钒基SCR催化剂用于NO和氯苯的多污染物控制(MPC)

垃圾焚烧和铁烧结的工业炉烟气中存在着NO和氯苯(CB)污染物。在本文中，清华大学彭悦教授等课题组设计出一种可同时通过SCR和催化燃烧(多污染控制MPC)去除上述污染物的策略。所开发出的V₅Mo₅Ti催化剂表现出优异的活性，在200–400 °C时NO的转化率为100%，高于300 °C时CB转化率为95%。2,3-二氯马来酸酐(DCMA)和醋酸盐是CB氧化的主要中间体，17种PCDD/Fs在V₅Mo₅Ti催化剂上的总和为0.0115ng·I-TEQ·Nm^-3。350 ℃以下时部分DCMA未深度氧化为CO₂，使CO_x选择性降低。800 ℃以上累积物解吸的最终产物是CCl₄和C₂Cl₄，它们由中间产物加氢产生。氯离子的解吸主要发生在两个区域：200-500 ℃下CB氧化生成的HCl，以及800 ℃以上表面烃分解生成的CCl₄和C₂Cl₄。 

Wei Zhang, Bin Li, Yong-Gang Sun, An-Min Cao, and Li-Jun Wan. Multi-Pollutant Control (MPC) of NO and Chlorobenzene from Industrial Furnaces using a Vanadia-based SCR Catalyst. Appl. Catal. B Environ. 2020. DOI:10.1016/j.apcatb.2020.119835

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119835

2. 中山大学刘卫教授Adv. Energy Mater.：本征多级孔隙率和连续导电网络提高金属气凝胶电催化活性及耐久性

金属气凝胶作为一类具有连续导电金属网络骨架的多级多孔材料，近年来在各个领域特别是电催化领域发挥出巨大的潜力。然而，由于金属气凝胶的脆性，通常使其结构在电极常规制备过程中发生崩塌。因此，如何最大限度地利用其固有的结构优势仍然是一个巨大的挑战。在本文中，中山大学刘卫教授、郑治坤教授等课题组通过一种通用的原位硅橡胶凝胶化策略，将金属气凝胶(PtPd, PtAg, PdAg和AuAg)整合到大孔骨架(碳布、碳纤维泡沫和镍泡沫)中。该复合材料具有良好的力学柔韧性，可以在保持金属气凝胶本征结构的前提下直接利用。该策略不仅导致更加有效的电子转移和更快的传质，而且消除了Ostwald熟化和团聚现象。与传统易坍塌和压缩的涂层电极相比，该气凝胶电极具有显著增强的催化活性和耐久性。该工作代表了金属气凝胶的重大突破，并为高催化活性和高耐久性的电催化剂设计提供了灵感。 

Yuanyuan Zheng, Jing Yang, Xubing Lu, Honglei Wang, Amare Aregahegn Dubale, Yi Li, Zhao Jin, Dongyang Lou, Navpreet Kaur Sethi, Yuhong Ye, Jing Zhou, Yujing Sun, Zhikun Zheng, and Wei Liu. Boosting Both Electrocatalytic Activity and Durability of Metal Aerogels via Intrinsic Hierarchical Porosity and Continuous Conductive Network Backbone Preservation. Adv. Energy Mater. 2020. DOI:10.1002/aenm.202002276

文章链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202002276

3. 青岛科技大学刘希恩教授Adv. Energy Mater.: La₃IrO₇电催化剂吸镧效应用于酸性介质中高效析氧

在质子交换膜(PEM)水电解技术中，开发高活性、耐久、低成本的析氧反应(OER)电催化剂具有重要意义。在本文中，青岛科技大学刘希恩教授、刘尚果博士联合蔚山国家科学研究院Jaephil Cho教授等课题组通过电化学活化策略制备出一种表面缺镧(SLD)型氧化铱(称为La₃IrO₇‐SLD)，并将其作为高效的OER电催化剂，显示出比商业IrO₂催化剂以及大多数报道的Ir基OER电催化剂更优异的催化活性和耐久性。当电流密度为10mA cm⁻²时，La₃IrO₇‐SLD的过电位仅为296 mV，低于IrO₂的过电位(316 mV)。令人印象深刻的是，在电压-时间计时电位法中，La₃IrO₇‐SLD催化剂的耐久性也远优于商业IrO₂催化剂，电位增加值小于50 mV。此外，在1.60 V下La₃IrO₇‐SLD催化剂的质量活性约为IrO₂的5倍。密度泛函理论计算表明，中心Ir原子作为活性中心的晶格氧参与机制(LOM‐Ir)赋予La₃IrO₇‐SLD电催化剂的高活性和耐用性，表面活性的Ir 5d轨道相对于配位O 2p轨道的有利能级使La₃IrO₇‐SLD电催化剂更为活跃。 

Qing Qin, Haeseong Jang, Yimeng Wang, Lijie Zhang, Zijian Li, Min Gyu Kim, Shangguo Liu, Xien Liu, and Jaephil Cho. Gettering La Effect from La₃IrO₇ as a Highly Efficient Electrocatalyst for Oxygen Evolution Reaction in Acid Media. Adv. Energy Mater. 2020. DOI:10.1002/aenm.202003561

文章链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202003561

4. 澳门大学潘晖教授Adv. Funct. Mater.：常温下氮还原反应高效电催化剂的研究进展

合成氨作为一种重要的化工原料和能源载体，已经得到了广泛的研究以满足日益增长的社会需求。电化学氮还原反应(e‐NRR)因其绿色及易于大规模构建而成为一种很有前景的方法。然而，e‐NRR的实际应用受到了极大的限制，因为它的产率非常低，这在很大程度上依赖于所使用的电催化剂。因此，开发新型高效的电催化剂是促进e-NRR技术发展的关键所在。在本文中，澳门大学潘晖教授、邢贵川教授、陈石教授、王双鹏教授等课题组综述了电化学合成NH₃机理的研究进展，提出了一种可靠的氨检测方法，并系统总结了近年来新型电催化剂的研究进展，包括贵金属基材料、单金属原子催化剂、非贵金属及其化合物以及无金属催化剂等；并讨论了增加暴露的活性中心或调整电子结构来改善催化性能的各种策略，包括表面控制、缺陷工程和杂化等。最后，作者概述了该领域当前的一些挑战与未来前景。该综述对氮气还原制氨的先进催化体系发展提供了有益的指导。 

Dong Liu, Mingpeng Chen, Xinyu Du, Haoqiang Ai, Kin Ho Lo, Shuangpeng Wang, Shi Chen, Guichuan Xing, Xuesen Wang, and Hui Pan. Development of Electrocatalysts for Efficient Nitrogen Reduction Reaction under Ambient Condition. Adv. Funct. Mater. 2020. DOI:10.1002/adfm.202008983

文章链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202008983

5. 湖南大学黄维清教授Adv. Funct. Mater.: 普适性合成非晶态过渡金属氧化物基二维异质结用于光催化析氢及析氧

二维非晶态过渡金属氧化物(a‐TMOs)异质结具有界面(有效促进电子-空穴对的分离)和非晶态性质(丰富的缺陷和悬挂键)的协同效应，因此将其作为太阳能转换的光催化剂引起了科研人员广泛的兴趣。由于单个非晶态对应物在制备上比较困难，使得构建基于TMOs的2D/2D异质结仍然是一个很大的挑战。在本文中，湖南大学黄维清教授、黄桂芳教授联合中南大学李凯教授等课题组以2D/2D g‐C₃N₄ (CN)/a‐TMOs异质结为概念性证明，提出了一种基于超分子自组装的自下向上生长A-TMOs基2D异质结的通用合成策略。该策略主要依赖于控制超分子前驱体的生长与金属离子趋向于获得稳定电子构型而产生配位共价键的协同作用，与单个金属离子的本征性质无关，因此具有普遍适用性。作为示范，作者系统地研究了CN/a-ZnO异质结的结构、物理性质和光催化分解水性能。优化后的2D/2D CN/a‐ZnO表现出显著增强的光催化性能，氢气(432.6 µmol h⁻¹ g⁻¹)和氧气(532.4 µmol h⁻¹ g⁻¹)的析出速率分别是大块CN的15.5倍和12.2倍。该合成策略有助于构建2D a-TMOs纳米材料，并将其用于能源相关及其它科研领域。 

Aiping Wu, Ying Gu, Bairui Yang, Han Wu, Haijing Yan, Yanqing Jiao, Dongxu Wang, Chungui Tian and Honggang Fu. Generalized Synthetic Strategy for Amorphous Transition Metal Oxides‐Based 2D Heterojunctions with Superb Photocatalytic Hydrogen and Oxygen Evolution. Adv. Funct. Mater. 2020. DOI:10.1002/adfm.202009230

文章链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202009230

6. 北京大学马丁教授J. Am. Chem. Soc.: 原子级分散Ni/α-MoC催化剂用于甲醇/水制氢

甲醇-水重整反应是固定式和移动式氢气生产/输送的一种很有前景的解决方案，但是开发具有足够高催化活性、选择性和稳定性的廉价催化剂仍然具有挑战性。在本文中，北京大学马丁教授联合内蒙古大学高瑞教授、中国科学院大学周武教授等课题组研究发现在面心立方(fcc)相α-MoC上负载的原子级分散镍催化剂，在水相甲醇重整反应中表现出优异的制氢活性。在优化的条件下，2% Ni/α-MoC催化剂的产氢率是常规贵金属2% Pt/Al₂O₃催化剂的6倍左右。研究证明Ni通过碳桥键原子级分散在α-MoC上，在碳化物表面形成Ni₁-C_x基序，这种Ni₁-C_x基序能有效地稳定α-MoC底物上孤立的Ni₁位点，使活性位点密度最大化，并具有高度的结构稳定性。此外，Ni₁-C_x基序与α-MoC之间的协同作用产生了一种活性界面结构，用于水解离、甲醇活化和具有相容活性的连续重整过程。 

Lili Lin, Qiaolin Yu, Mi Peng, Aowen Li, Siyu Yao, Shuheng Tian, Xi Liu, Ang Li, Zheng Jiang, Rui Gao, Xiaodong Han, Yong-wang Li, Xiao-dong Wen, Wu Zhou, and Ding Ma. Atomically Dispersed Ni/α-MoC Catalyst for Hydrogen Production from Methanol/Water. J. Am. Chem. Soc. 2020. DOI:10.1021/jacs.0c10776

文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.0c10776

7. 新加坡国立大学王家功教授Small Methods:原子尺度电催化剂界面调控——基础，策略及电催化应用

通过合理设计催化剂来提高电催化活性在几乎所有的可再生能源转换和储存系统中都起着核心作用。由于界面上不同组分/反应物之间的相互作用，通过对界面调控可以很好地控制和改善催化剂的主要性能。特别地，将界面控制到原子级尺度上变得越来越有吸引力，这不仅是因为界面周围的原子是电催化过程中的关键角色，而且对原子水平电催化的理解能够使科研人员深入了解其反应机理。随着功能缩小到原子尺度，对界面需要及时的重新定义，因为其中一些已经超出了传统的界面概念。在本文中，新加坡国立大学王家功教授、寇宗魁等课题组从“原子界面”的新角度，综述了参与电催化剂界面调控的关键活性分子，包括单原子、缺陷及其相互作用，以及它们的基本表征技术。作者总结了设计更优异原子界面的具体方法和途径，从而为目标应用提供杰出的电催化活性。除了最新的研究进展，，作者还对原子级界面工程面临的挑战和发展前景作了简要展望。 

Xin Li, Zongkui Kou, and John Wang. Manipulating Interfaces of Electrocatalysts Down to Atomic Scales: Fundamentals, Strategies, and Electrocatalytic Applications. Small Methods 2020. DOI:10.1002/smtd.202001010

文章链接：https://doi.org/10.1002/smtd.202001010