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铂催化剂今日Nature!

Energist 能源学人 2021-12-23
第一作者:Tianou He, Weicong Wang, Fenglei Shi
通讯作者:Jianbo Wu (邬剑波), Yadong Yin (殷亚东), Mingshang Jin (金明尚)
通讯单位:西安交通大学, 上海交通大学, 加州大学河滨分校

【研究亮点】
提出了一种通过磷化和脱磷过程中产生的膨胀和收缩,从而系统地调整沉积在钯纳米立方体表面铂原子之间的距离和表面应变的方法,并通过控制应变来改变对应金属催化剂的电催化活性。

【主要内容】
铂已被广泛用作可持续能源转换系统的电催化剂。铂的活性受其电子结构的控制,该结构由其晶体内部的晶格应变所决定。这种依赖性可用于催化剂设计,利用应变设计的核壳结构和弹性基材的使用已经显著提高了铂催化剂的电催化性能。然而,详细了解铂在催化转化中的应变 -活性相关性始终具有挑战性,因为这可能涉及许多不同的过程,并需要确定特定反应的最佳应变条件。鉴于此,西安交通大学金明尚教授, 上海交通大学邬剑波教授和加州大学河滨分校殷亚东教授联合提出了一种有效方法用于筛选晶格应变,从而优化铂以及潜在的其他金属催化剂的性能。

研究人员首先制备了被七层铂原子覆盖的钯纳米立方体。然后通过添加和去除核心中的磷原子来可逆地膨胀和收缩钯晶格——膨胀或收缩的程度取决于添加或去除的磷量。因此,薄壳中铂原子之间的距离遵循钯核晶格中的原子间距离,从而提供了使铂壳产生应变的可控方式。作者随后探讨了应变对甲醇氧化反应和析氢反应这两种典型电化学反应中铂壳催化活性的影响,这两种反应分别在甲醇燃料电池和电解水中具有实际意义。他们观察到铂催化活性随应变的变化很大:应变-活性关系遵循甲醇氧化的M形曲线和析氢反应的火山形曲线。 这使作者能够确定合适的铂原子间距,以优化这两个电化学反应中铂的催化活性。总而言之,这项新工作提供了一个通用框架来确定合适的材料晶格应变,可进一步用于验证以及优化多步复杂电化学反应中金属催化剂的性能。

Fig. 1 Schematic of the lattice strain control of ultrathin Pt shells deposited on Pd-based nanocubes.

Fig. 2 Characterizations of unstrained and tensile-strained Pt shells.

Fig. 3 Characterizations of compressive strained Pt shells.
Fig. 4 | Electrochemical characterization.

Fig. 5 | DFT calculations.

【文献信息】
 He, T., Wang, W., Shi, F. et al. Mastering the surface strain of platinum catalysts for efficient electrocatalysis. Nature 598, 76–81 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03870-z

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