最佳性能！今日Nat. Mater.报道1100℃下稳定的催化剂

第一作者：Aisulu Aitbekova

通讯作者：Matteo Cargnello

通讯单位：斯坦福大学

研究表明，稳定的催化剂对于解决能源和环境挑战至关重要，特别是在恶劣环境（例如高温、氧化和蒸汽）中的应用。在这种情况下，负载的金属催化剂会因烧结而失活，由最初小的纳米颗粒生长成活性表面积减小的较大纳米颗粒，但相应的稳定性策略可能导致性能下降。在此，斯坦福大学Matteo Cargnello教授等人在单独制备的浸渍铂纳米颗粒的多孔有机框架内沉积氧化铝前驱体，然后在氧化铝框架内封装铂纳米颗粒而制备稳定的催化剂，其在氧气和蒸汽存在的条件下，800℃下不发生烧结，而传统催化剂容易烧结，但仍然表现出相似的反应速率。此外，将这种方法扩展到Pd-Pt双金属催化剂上，能够保持较小的颗粒，在空气和10%蒸汽中保持高达1100℃的温度。该策略可广泛应用于其他金属和金属氧化物，其中烧结是材料失活的主要原因。

活性和稳定催化剂的设计对于应对能源挑战，减少对环境的影响至关重要。铂族元素广泛应用于工业化学转化、汽车排放控制等应用。在恶劣的操作条件下（例如，高温、氧化环境和蒸汽）催化剂会失活，主要的失活途径是通过烧结发生的，在这个过程中，最初很小的纳米颗粒（NPs）生长成较大的纳米颗粒，活性表面积减小。其中，铂族元素稀缺、昂贵且对环境有害，防止其烧结一直是催化研究中长期存在的挑战。研究人员提出了几种策略：将金属颗粒封装在介孔二氧化硅和沸石、核壳NPs等，以及加强金属与支撑的相互作用。然而，这些方法中的大多数都会导致活动稳定性权衡，其中更高的稳定性是以牺牲活性为代价来实现的。由于挥发性PtO₂的形成，其稳定尤其具有挑战性。

在这项研究中，作者制备了封装的铂/氧化铝催化剂（Pt@Al₂O₃），该催化剂与传统的负载体系一样具有活性，且在水热条件下的高温下保持稳定（氧气和蒸汽），这些封装的Pt NPs在碳氢化合物燃烧反应中表现出前所未有的稳定性。同时，在催化剂配方中加入Pd进一步提高了其稳定性，验证了该方法的多功能性。据所知，本文报道的PdPt@Al₂O₃催化剂在空气和蒸汽中老化1100℃后保持其活性，这是目前报道的具有最高稳定性的负载贵金属催化剂。

相关研究成果“Templated encapsulation of platinum-based catalysts promotes high-temperature stability to 1100 °C”为题发表在Nature Materials上。

图1. 封装催化剂的合成及表征。

图2. 封装催化剂的催化活性和结构表征以及与负载样品的对比。

图3. 观察到的烧结阻抗的理论模型和进一步的稳定性试验。

图4. 扩展Pt-Pd催化剂的制备方法，并证明了其稳定性到1100℃。

【文献信息】

Aisulu Aitbekova, Chengshuang Zhou, Michael L. Stone, Juan Salvador Lezama-Pacheco, An-Chih Yang, Adam S. Hoffman, Emmett D. Goodman, Philipp Huber, Jonathan F. Stebbins, Karen C. Bustillo, Peter Ercius, Jim Ciston, Simon R. Bare, Philipp N. Plessow, Matteo Cargnello, Templated encapsulation of platinum-based catalysts promotes high-temperature stability to 1100 °C, 2022, Nature Materials.

https://doi.org/10.1038/s41563-022-01376-1