Nature Energy：层次有序导电聚合物实现高性能锂离子电池

第一作者：Tianyu Zhu

通讯作者：Gao Liu

通讯单位：劳伦斯伯克利国家实验室

【研究亮点】

本文展示了对导电聚合物进行热处理以开发具有明确纳米晶形态的层次有序结构(HOS)。在导电聚合物中构建永久HOS的方法可显著提高电荷传输性能和机械强度，这对于锂离子电池实际使用至关重要。最后，作者证明了具有HOS的导电聚合物能够使具有高负载量的微米级SiO_x基负极的全电池具有出色的循环性能，在300次循环中提供超过3.0 mAh cm⁻²的面积容量和>99.95%的平均库仑效率。

【主要内容】

随着1930年代导电有机物的发现和80年代以来对导电大分子的不断探索，本征导电聚合物领域在分子设计和作为功能材料的应用方面都取得了巨大进展。导电聚合物也被广泛实际应用，包括抗静电涂层，传感器以及能源材料，如聚合物发光二极管中的发光材料和塑料光伏电池中的电荷传输和能量收集材料。聚合物材料中的电荷传输（电子和离子）现象在储能设备和生物系统中起着至关重要的作用。对于锂电池的情况，聚合物有望提供表面保护、离子和电子导电性、粘附性和弹性，这些都可通过结构工程实现。通常，不良的离子传输会导致额外的界面能垒和有害的浓度梯度，从而限制设备的效率和倍率能力。最近，研究人员在设计具有固体溶剂化笼的微孔结构以促进锂离子分配和增强溶解度驱动的传输方面取得了进展。总体而言，大多数先前工作倾向于通过筛选多种主要结构来解决锂离子输运问题。

鉴于此，美国劳伦斯伯克利国家实验室Gao Liu研究员等人提出在导电聚合物中利用层次有序结构(HOS)的策略，可降低储能应用的主要结构复杂性且适用于范围广泛的导电聚合物材料，以增强其电荷传输性能。通过受控热处理在导电聚合物中形成HOS，可以在不牺牲其他有用功能的情况下实现卓越的机械和传输性能。导电聚合物的HOS设计能够实现高电子导电性（0.1 S cm⁻¹）和快速锂离子扩散（1.2 × 10⁻¹¹ cm s⁻¹），可与石墨中的平均锂离子扩散相媲美。锂离子传输与导电聚合物中的电子扩散相结合，使其成为一类用于快速离子传输的新型材料。此外，HOS聚合物保持了其他所需的聚合物特性，其前体聚合物是可溶剂加工的。具有HOS的导电聚合物能够实现NCM111/m-SiO_x全电池的稳定循环和高容量保持，在0.33C300次循环下实现86.3%容量保持率和>99.95%的平均库仑效率。作者预计对导电聚合物的结构-形态-性质相关性的这种基本理解会很有前景，因为具有HOS的聚合物可以广泛应用于电化学系统、生物传感和显示等领域，可提供增强的稳定性和传输效率并延长设备寿命。

Fig. 1 | Proposed chemical and morphological evolution of conductive polymers.

Fig. 2 | The chemical and morphological evolution of multifunctional conductive polymers based on a controlled thermal process.

Fig. 3 | Transport properties enhanced by HOS.

Fig. 4 | Conductive polymers with HOS function in practical lithium-ion batteries.

【文献信息】

Zhu, T., Sternlicht, H., Ha, Y. et al. Formation of hierarchically ordered structures in conductive polymers to enhance the performances of lithium-ion batteries. Nat Energy (2023). 

https://doi.org/10.1038/s41560-022-01176-6

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（本周六）