孟庆波课题组，JMCA：镧诱导异质结载流子协同掺杂实现高效铜锌锡硫硒太阳能电池

文 章 信 息

镧诱导异质结载流子协同掺杂实现高效铜锌锡硫硒太阳能电池

第一作者：尹康

通讯作者：石将建*，罗艳红*，孟庆波*

单位：中国科学院物理研究所

研 究 背 景

光伏发电通过将太阳能直接转化为电能，是一种环境友好的可再生能源。Kesterite材料（铜锌锡硫硒CZTSSe）由于其光吸收系数高、元素储量丰富、低毒性和低成本的特点，被认为是下一代薄膜太阳能电池的有力候选者。然而，CZTSSe太阳电池的效率 (13%) 目前远低于类似结构的商业化电池Cu(In,Ga)Se₂(23.35%)，其性能提升受限的主要原因是开路电压(VOC)损失过大。

最近的研究表明，除了广泛关注的CZTSSe体相深能级缺陷引起的非辐射电荷损失外，CZTSSe吸收层的低空穴浓度及其引起的 CdS/CZTSSe 异质结内建电场不足也是造成VOC损失的重要原因之一。在这项工作中，三价La离子被引入到CdS/CZTSSe异质结区，通过形成LaCd和LaSn的浅替位缺陷实现了对CdS和CZTSSe的电子和空穴协同掺杂，较高的载流子浓度改善了异质结的电性能和界面电荷转移，极大地提高了器件开压，实现了13.9%的光电转化效率。这项工作为提高CZTSSe电池效率提供了新的途径。

文 章 简 介

基于此，中科院物理所孟庆波团队在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A上发表题为“Lanthanum-induced synergetic carrier doping of heterojunction to achieve high-efficiency kesterite solar cells”的文章。该文章通过引入三价La离子到CdS/CZTSSe异质结区，通过形成LaCd和LaSn浅替位缺陷分别实现了对CdS和CZTSSe的电子和空穴掺杂，较高的载流子浓度改善了异质结的电性能和界面电荷转移，极大地提高了器件开压，实现了13.9%的光电转化效率。

图1. 高效电池的J-V曲线和SILRA法沉积La(OH)_x示意图。

本 文 要 点

要点一：Kesterite吸收层的载流子浓度提升

目前报导的大多数高效Kesterite电池中，kesterite吸收层的载流子浓度主要在10¹⁵cm^-3量级，而这个数值远低于类似结构薄膜太阳能电池Cu(In,Ga)Se₂和CdTe的载流子浓度（10¹⁶-10¹⁷cm^-3量级）。最近的研究表明较低的吸收层载流子浓度是kesterite电池开压受限的主要原因之一。该文章通过SILAR法在CdS上沉积了一层几个纳米的La(OH)_x层，经过退火处理，三价La元素向下扩散进入了CdS和Kesterite吸收层。La³⁺扩散进入CZTSSe中替代了Sn⁴⁺的位置，形成空穴型La_Sn替位缺陷，将CZTSSe吸收层的载流子浓度从10¹⁵cm^-3提升到10¹⁶cm^-3。

要点二：CdS缓冲层载流子浓度提升

PN结的内建电场主要由PN结两端材料的载流子浓度决定，高的内建电场有利于光生电荷在PN 结界面的分离和输运。三价La元素同时扩散进入了CdS缓冲层和Kesterite吸收层，三价La对二价Cd的替位，实现了CdS的n型掺杂。开尔文探针显微镜表征发现La元素掺杂的CdS表面电势提升，费米能级相对于价带顶位置升高，这意味着CdS载流子浓度得到了有效提升。

要点三：kesterite/CdS异质结界面改性

在实现CdS和Kesterite同时n型掺杂和p型掺杂后，异质结的内建电场增强，异质结界面电荷分离的性能得到改善。La掺杂异质结的荧光寿命降低，说明更强的内建电场加速了光生电荷在界面的分离和抽取。该课题组利用其自主研发的可调控的mTPC/TPV系统测试也表明La掺杂器件拥有更好的载流子抽取效率。器件能带结构的模拟结果显示了载流子提升后CdS/CZTSSe的能带更加匹配，有利于界面载流子的输运。这种改善的异质结性能使得太阳能电池器件在更宽的温度范围内展现出优异的光电性能，在130K的极低温下获得了22%的光电转换效率。

文 章 链 接

Lanthanum-induced synergetic carrier doping of heterojunction to achieve high-efficiency kesterite solar cells

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ta/d3ta00597f/unauth

通 讯 作 者 简 介

石将建副研究员简介：

石将建，中国科学院物理研究所副研究员，博士生导师。2012年本科毕业于东南大学，2017年博士毕业于中科院物理所，并留所工作。2021年入选中科院青促会，2022年获国家优秀青年科学基金资助。主要从事薄膜太阳能电池及其光电测量研究。目前，以第一(通讯)作者在Sci. Bull.、Rev. Sci. Instrum.、Appl. Phys. Lett.、Joule、Angew. Chem.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.和Adv. Energy Mater.等国内外权威期刊发表论文近30篇，H-index: 46，获授权发明专利8项。

罗艳红研究员简介：

罗艳红，中国科学院物理研究所研究员、博士生导师、中国科学院大学岗位教授。1997和2000年于河北工业大学分别获得学士和硕士学位，2003年获中国科学院化学研究所博士学位。2003年10月-2005年8月在日本物质材料研究所做博士后，2006年10月入选中国科学院物理研究所“海外杰出人才”计划。主要研究方向新型太阳能转换材料与相关器件研究。合作发表SCI论文180余篇，论文被引用10000余次，H-index: 64。

孟庆波研究员简介：

孟庆波，中国科学院物理研究所研究员，中国科学院大学教授，中科院物理所清洁能源中心主任，中国可再生能源学会常务理事。1987年吉林大学物理系本科毕业，1997年于中国科学院长春应用化学研究所获得博士学位。2007年，获国家自然科学基金委“杰出青年基金”。2013年，获科技北京“百名领军人才”。2014年，作为负责人，获得“国家基金委创新研究群体”项目支持。

研究方向：

（1）太阳能光电转化材料和器件及光电动力学机理、先进表征技术开发及应用；

（2）新型太阳能光化学能转化催化材料的开发及系统集成，包括光催化材料、光热催化材料等。

在国内外权威杂志发表论文290余篇，他引14000余次，H-index: 70，获发明专利授权60余项。

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