【学术视频】全国二氧化碳资源化利用学术会议 | 中科院大连化物所黄延强研究员​

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图 | 黄延强

题目：基于单原子催化的二氧化碳高效转化催化剂的设计

报告人：黄延强

单位：中国科学院大连化学物理研究所航天催化材料国防重点实验室

时间：2019-11-09

地点：南开大学

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报告摘要

制备具有明确结构的单原子催化剂，探索CO₂电化学还原反应 (CRR) 的催化机制，确认反应的速控步骤，将有助于指导高效CRR催化剂的设计。本工作提出了一种通用的构建具有精确结构的模型SACs的方法。该方法主要是通过两步进行，首先利用有机合成的方法构建具有明确的单原子催化中心的2，9，16，23-四氨基酞菁镍（Ni-TAPc）分子；然后通过重氮反应生成自由基而将其键连到碳纳米管上。考察并揭示了单原子催化CRR反应的历程以及载体和单原子位点之间的相互作用。通过HADDF-STEM、EXAFS表明Ni以单原子分散的形式存在；通过UPS发现CNT上的部分电子会转移至NiN₄结构。二氧化碳电还原实验发现该材料可以高选择性转化CO₂到CO，其法拉第效率可达99%，并且转化频率可达10179h^-1。利用原位同步辐射和原位拉曼表征手段发现，Ni²⁺将预先转化为对CO₂具有较强吸附的Ni⁺，进而使吸附步CO₂+ e- → *CO₂^-变得容易。相比于Ni²⁺，Ni⁺的HOMO与CO₂的C 2p*轨道重叠匹配程度更大。随后，电化学动力学结果显示，CO₂的反应级数在0.4左右，而H⁺的反应级数在0.8左右，结合Tafel数据，得到质子转移步*CO₂^- + H⁺ → *COOH是Ni-CNT-CC催化剂上的反应决速步骤。基于上述实验，提出在Ni-CNT-CC上的反应历程。此外，对比活性位与载体键合强度不同的催化剂上的二氧化碳电还原反应性能，提出电荷转移可以影响反应选择性和催化活性的猜想。

个人简介

黄延强，中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究室副主任，特种能源催化过程组组长。2002年毕业于大连理工大学，2008年毕业于中国科学院大连化学物理研究所获博士学位。毕业后留所工作至今，现承担科技部、基金委、中科院以及其他部委多项科研任务。在Nature Energy, Nature Commun., Angew Chem., EES等国内外刊物上发表论文100余篇，申请发明专利50余件,现任《Journal of Enenrgy Chemistry》副主编、《Chinese Journal of Catalysis》青年编委。入选国家杰出青年科学基金、中国科学院青年创新促进会会员、辽宁省百千万人才工程等称号。研究方向: 推进剂催化分解、合成气转化、二氧化碳捕获与资源化利用。

会议简介

由中国化学会主办，南开大学、中国化学会绿色化学专业委员会共同承办的两年一届的“中国化学会第一届全国二氧化碳资源化利用学术会议”于2019年11月8～10日在天津市南开大学举行。大会以二氧化碳化学领域的基础、应用和前沿问题为主题，主要围绕以下六个方面进行研讨：二氧化碳化学原理与应用（催化活化与催化剂设计）、二氧化碳定向转化的新反应/新途径/新方法、光化学催化反应、电催化方法、CO₂制备化学品/能源产品/聚合物、CO₂捕集与分离。