【学术视频】全国二氧化碳资源化利用学术会议 | 青岛科技大学刘猛帅副教授

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图 | 刘猛帅

题   目：CO₂转化合成环状碳酸酯多功能催化剂的设计

报告人：孙建敏 （刘猛帅 代讲）

单   位：青岛科技大学

时   间：2019-11-10

地   点：南开大学

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报告摘要

二氧化碳既是主要的温室气体，同时也是储量丰富、低廉、无毒、可再生的C1资源，实现CO₂减排及资源化利用对改善生态环境、发展绿色合成有机化学品具有重要意义。目前原子经济地由环氧化物与CO₂环加成制备环状碳酸酯引起人们广泛关注，并且环状碳酸酯作为高附加值化学品在电池、纺织、制药及有机合成等领域具有广泛应用。但由于CO₂热力学稳定性及动力学惰性，实现其转化的关键是设计有效催化剂将其活化。
基于CO₂吸附活化、催化转化机理，首先设计系列简单Lewis酸-碱双组分催化剂，包括N-杂环化合物/ZnBr₂、三聚氰胺/ZnI₂和双核功能化离子液体/ZnI₂体系，研究了其在催化CO₂与系列环氧化物耦合反应中的性能。其中，Lewis酸组分活化环氧化物，Lewis碱组分活化CO₂，二者协同作用促进环加成反应进行。
为了避免助催化剂的使用，进一步设计出单组份均相氢键供体 (HBD) 功能化Zn基离子液体 (Zn-TSILs)。Zn-TSILs同时具有Lewis酸活性中心、氢键供体及亲核基团（卤素阴离子）。在优化反应条件下 (120 ℃, 2.0 MPa, 1 h)，碳酸丙烯酯 (PC) 收率为92%，TOF值高达794 h^-1，且该类催化剂对其他环氧化物具有普适性。通过与非锌基离子液体进行对比，发现Zn-TSIL作为催化剂时，反应的活化能可降低14.7 kJ·mol^-1，归因于Zn-TSILs阳离子结构中Zn组分、HBD基团及卤素阴离子之间的协同作用。
过渡金属离子因其高活性在催化反应中得到广泛应用，但其不可避免会引发环境问题。进一步设计合成出系列高稳定性尿素衍生非金属离子液体(UDIL)催化剂，通过引入氢键供体基团取代过渡金属而实现对反应底物的活化。并且UDIL对CO₂最大吸收量可达每摩尔UDIL吸收2.62 mol CO₂，高于已报道诸多离子液体吸收剂；UDIL作为单组份、非金属均相催化剂对CO₂转化合成系列环状碳酸酯均具有优异活性。结合反应动力学研究，提出了阴阳离子协同催化反应机理。该UDIL克服了传统离子液体合成效率低、高能耗的缺陷，对CO₂吸收与催化转化展现出良好的双功能性。
为了实现催化剂高效分离，在UDILs的基础上进一步发展制备出非均相三均三嗪端位桥连离子液体和含有尿素衍生基团的介孔有机硅纳米材料 (PMO-UDF)。该材料具有多功能性，即氢键供体能力、Lewis碱性及亲核性，可有效促进环氧化物开环及CO₂活化，在温和、无溶剂条件下展现出优异的催化性能，实现了对CO₂非均相催化转化。此外，PMO-UDF具有高比表面积及Lewis碱性基团，在二者协同作用下, PMO-UDF可以实现对低压CO₂优异的吸附性能，达到或超过文献报道部分MOFs及氮掺杂的碳等吸附材料。

个人简介

刘猛帅，副教授，于2010年、2013年分别获得河北科技大学本科与硕士学位，师从赵地顺教授，2017年获得哈尔滨工业大学工学博士学位，师从孙建敏教授。2017年至今，在青岛科技大学化工学院从事科研与教学工作。主要研究领域为精细化工、环境友好催化、先进多功能材料设计与合成、CO₂捕集与催化转化等。目前，作为项目负责人主持国家级与省部级项目4项，在Journalof Catalysis, Green Chemistry, Catalysis Reviews-Science and Engineering, ChemSusChem等知名杂志发表SCI论文30余篇，其中，ESI 1%高被引论文2篇。
孙建敏，本科、硕士均毕业于东北师范大学；2001年6月博士毕业于吉林大学无机水热合成国家重点实验室；2002年11月-2004年11月，在日本北海道大学做JSPS博士后；1996年7月-2009年5月任吉林大学化学学院教授，2009.5-至今，任哈尔滨工业大学化工与化学学院教授，期间（2000.4-2001.3）任日本关西学院大学研究员；（2012.1-2012.2）任日本学术振兴会（JSPS）高访教授；曾获得奖励和荣誉：英国皇家化学会Top 1%高被引中国学者（2016）、教育部高等学校自然科学二等奖（2009）。其研究兴趣和方向包括：二氧化碳资源化利用、绿色催化、纳米多孔材料的合成及在能源、环境、催化领域的应用。

会议简介

由中国化学会主办，南开大学、中国化学会绿色化学专业委员会共同承办的两年一届的“中国化学会第一届全国二氧化碳资源化利用学术会议”于2019年11月8～10日在天津市南开大学举行。大会以二氧化碳化学领域的基础、应用和前沿问题为主题，主要围绕以下六个方面进行研讨：二氧化碳化学原理与应用（催化活化与催化剂设计）、二氧化碳定向转化的新反应/新途径/新方法、光化学催化反应、电催化方法、CO₂制备化学品/能源产品/聚合物、CO₂捕集与分离。

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