MT Nano | 利用磁性元素掺杂调控拓扑近藤绝缘体SmB₆纳米带的表面输运特性 | Materials Today Nano
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拓扑近藤绝缘体（Topological Kondo Insulator，TKI）是研究拓扑表面态和强关联电子态作用的一个理想平台，同时很可能在未来的量子信息技术领域存在重要应用。作为一种典型的拓扑绝缘体材料，具有3个狄拉克锥的六硼化钐(SmB6)材料属于重费米子体系，更是一直受到国内外研究者的广泛关注。
目前SmB6纳米材料的研究主要集中制备方法和电学输运特性研究领域，但是其纳米材料表面输运特性的调控研究却由于高质量单晶纳米材料制备和掺杂技术的困难而一直未能开展。这些难题不仅造成研究者难于理解SmB6纳米材料的本征物理特性，而且也在很大程度上限制了它们的进一步发展应用。
近日，中山大学刘飞教授、邓少芝教授等人和南方科技大学的何洪涛副教授合作，在期刊Materials Today Nano上发表研究论文。利用共蒸发沉积技术，通过控制GdCl3和SmCl3的原材料比例，他们在Si衬底上制备了不同钆(Gd)掺杂浓度的SmB6纳米带阵列，并对它们的表面输运特性进行调控。研究表明：通过改变Gd原子的掺杂浓度，SmB6纳米带的磁致电阻特性和霍尔电阻都将相应发生改变。与未掺杂的SmB6纳米带相比，2 at.% Gd掺杂的SmB6纳米带低温下的电阻并没有出现饱和效应。并且，在Gd掺杂的SmB6纳米带中，他们首次发现了反常量子霍尔效应。他们推测强磁性Gd原子掺杂在纳米带中所产生的磁矩以及纳米带表面反演对称性的破坏是反常量子霍尔效应产生的物理机制。
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图文导读
图1. (a) Gd掺杂SmB6纳米带的侧视图；(b, c) Gd掺杂SmB6纳米带的低倍和高倍SEM图；(d) 无掺杂和Gd掺杂SmB6纳米带的XRD图谱
Gd掺杂SmB6纳米带的长度和宽度分别约为50 μm和4 μm，而厚度则一般分布在80 ~ 800 nm。同时，纳米带的形貌较为单一、表面十分光滑，衬底上的生长密度约为105 cm-2。由于GdB6和SmB6属于相同的晶系并拥有相近的晶格常数，因此Gd掺杂前后SmB6纳米带的XRD峰位基本重合。结合Gd掺杂SmB6纳米带的高分辨透射电子显微图像(HRTEM)和选区电子衍射(SAED)图案，可以判定使用共蒸发法所制备的Gd掺杂SmB6纳米带是沿[110]晶向生长的立方单晶，而且Gd原子均匀地分布在SmB6纳米带的晶格结构中。根据生长条件分析，他们认为Gd掺杂SmB6纳米带的形成是气-液-固(VLS)机制和气-固(VS)机制协同作用的结果。
图2. (a, b) Gd掺杂SmB6纳米带的低分辨和高分辨TEM图，插图是其对应的电子衍射图案；(c, d) 纳米带的EDX谱和线扫描结果
在电学特性测试中，他们发现：随着Gd掺杂浓度的升高(0% → 0.8% → 2.0%)，纳米带的电阻饱和温度呈逐步下降的趋势(6 K → 4 K → 2 K)，这应该是归咎于SmB6纳米带的拓扑表面态随着磁性Gd原子掺杂浓度的提高而逐步遭受破坏。
图3. (a) 纳米带(厚度为125 nm)器件的光学图片；(b) 不同温度下Gd掺杂SmB6纳米带的电阻率曲线，插图为低温下的一次微分曲线；(c) 不同温度下Gd掺杂SmB6纳米带的电阻率曲线及其相应的拟合曲线
图4. 不同温度下Gd掺杂SmB6纳米带的磁阻曲线
不同温度下纳米带的磁阻曲线研究结果如下：未掺杂的SmB6纳米带的正磁阻特性随着温度下降呈现出从“无→有→无”的过程；而Gd掺杂的SmB6纳米带的正磁阻特性随着温度下降只呈现出从“无→有”的过程，这表明正磁阻并不是来源于纳米带的拓扑表面态。作者推测纳米带中的磁性杂质能带随体磁激励而发生变化导致了正磁阻效应的出现。在低温下，未掺杂的SmB6纳米带中拓扑表面输运将取代体态输运而在电学输运中占主导地位，这导致其正磁阻逐步消失；而Gd掺杂的SmB6纳米带的拓扑表面态由于Gd磁性元素的掺杂而受到了破坏，因此在低温下仍保持了体态输运的正磁阻效应。
图5. SmB6纳米带在不同温度下的霍尔电阻率-磁场的函数曲线
此外，作者发现低温下SmB6纳米带在Gd掺杂前后呈现出了截然不同的霍尔效应表现：未掺杂SmB6纳米带的霍尔电阻率随磁场线性变化，而Gd掺杂SmB6纳米带的霍尔电阻率与磁场则呈现明显的非线性。通常，双载流子效应或者反常霍尔效应都可能导致非线性的霍尔效应。但是结合Gd掺杂SmB6纳米带的导电类型判定和利用双载流子模型拟合实际实验数据曲线的方法，作者排除了双载流子模型的可能性。最终，作者认为磁性Gd原子的掺杂破坏了SmB6纳米带的表面时间反演对称性，所以破坏了无能隙的拓扑表面态，进而导致其出现反常霍尔效应，即霍尔电阻-温度曲线明显偏离线性。他们的研究可以为大规模制备磁性掺杂的拓扑绝缘体纳米材料阵列、理解并调控它们的表面输运特性提供有益参考。
图6. 低温下纳米带的 (a)霍尔系数-温度函数曲线；(b)载流子浓度-温度函数曲线
该研究成果近日以“Controllable synthesis of Gd-doped SmB6 nanobelt arrays for modulating their surface transport behaviors”为题发表在Materials Today Nano上，论文第一作者是中山大学博士研究生甘海波，通讯作者为中山大学电子与信息工程学院广东省显示材料与器件重点实验室刘飞教授、邓少芝教授和南方科技大学物理系何洪涛副教授。
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导师介绍
刘飞
中山大学教授，博士生导师，教育部“新世纪优秀人才支持计划”和广东省高等学校“千百十人才工程计划”入选者。2005年于中科院物理所获得理学博士学位，同年在中山大学参加工作。2012年-2013年在日本国立物质材料研究所（NIMS）作访问学者。研究要从事低维无机纳米材料及其光电器件研究，重点关注新型低维硼基和过渡金属硫族化合物纳米材料的可控制备及掺杂技术、调控它们的光学、电学、力学和磁学特性、探索它们的本征物理机制并开发和构筑高性能的光电纳米器件。已在Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., ACS Nano，Small等国际知名期刊上发表论文80余篇，同时获得中国发明专利授权3项。主持国家重大科学仪器设备专项课题、国家自然科学基金面上项目和青年项目等科研项目。研究成果先后获得中国真空学会的“优秀博士论文奖”、广东省科技协会 “南粤优秀学术论文一等奖”和中国电子学会真空电子学分会的“优秀青年论文奖”。
文章来源：“爱思唯尔Elsevier”公众号
Materials Today Nano是爱思唯尔旗下材料学旗舰期刊系列Materials Today Family的重要成员。期刊关注从纳米科学到纳米技术的跨学科研究。从纳米尺度上的现象，到纳米材料的设计、组装、功能化、结构与性能关系，以及纳米材料的表征与应用等，该期刊旨在捕捉纳米领域的最新进展和重大突破。
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