【期刊】南开大学程方益课题组：电沉积制备Pt修饰Ni(OH)₂/CeO₂复合电极实现高效稳定电解水 |
近日，南开大学程方益和严振华等通过阴离子嵌入和阴极电沉积的方法制备了Pt修饰Ni(OH)2/CeO2一体化电极，在碱性电解水反应中表现出了优异的全解水电催化活性和稳定性。相关研究以“Electrodeposition of Pt-Decorated Ni(OH)2/CeO2 Hybrid as Superior Bifunctional Electrocatalyst for Water Splitting”为题发表在Research上（Research, 2020, 9068270, DOI: 10.34133/2020/9068270）。
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研究背景
电催化分解水被认为是清洁制备氢气的最佳方式之一。析氢和析氧反应作为电解水制氢的两个半反应，在碱性条件下受限于反应动力学，会产生较高的过电位，需要高活性的析氢和析氧催化剂来降低水分解电压，也要求电极在大电流密度快速产气时可稳定运行。铂、钌基催化剂分别是公认的高效、稳定的析氢和析氧催化剂，但其高昂的价格和有限的储量无法满足规模应用需求。因此，开发低贵金属载量，同时兼具易于制备、活性高、稳定性好等特点的双功能析氢和析氧电极具有重要意义。
研究进展
近日，南开大学程方益和严振华等通过阴离子嵌入和阴极电沉积的方法制备了Pt修饰Ni(OH)2/CeO2（简写为PNC）一体化电极，在碱性电解水反应中表现出了优异的全解水电催化活性和稳定性。Ni(OH)2和CeO2的紧密结合，不仅促进了水的分解和活化氢的产生，也与Pt有较强的电子相互作用，可大幅增强Pt的析氢活性，质量活性达到目前商品化Pt/C催化剂的近10倍；Ce的拉电子效应调节了Ni的电子结构，促进了高价Ni活性位的生成，实现了析氧性能的提升。此外，超亲水的自支撑电极结构增强了电解液与催化剂的接触，有利于反应物的传输和气泡的释放，实现了高的催化活性和大电流下的强稳定性（图1）。
图1 PNC一体化电极制备示意
电化学测试表明，PNC电极析氢和析氧催化性能明显优于Pt/C和RuO2，展现出更低过电位和更高质量比活性（图2）。将PNC电极用作全分解水装置的阴极和阳极，获得10 mA cm–2的电流密度仅需施加1.45 V电压，且在1000 mA cm–2电流密度下可稳定工作85 h以上。
图2 PNC催化剂在碱性溶液中电催化析氢和全解水性能
进一步利用密度泛函理论计算模拟了水分解过程，揭示水被吸附在Ni(OH)2和CeO2的界面上，其中O与Ni(OH)2中的Ni原子相连，H与CeO2中的O形成弱氢键作用，促进了水的活化，导致水中O−H键断裂，该过程为放热反应，表明水在Ni(OH)2/CeO2界面可以自发分解（图3），大幅提升了PNC复合电极的电解水催化能力。
图3 密度函数理论计算PNC催化剂界面水解离过程
未来展望
采用阴离子嵌入电沉积策略，构建过渡金属氢氧化物/氧化物复合电极并进行界面修饰，可利用元素之间的协同效应，有效提升电催化活性和稳定性，实现稳定高效率大电流电解水，具有良好的应用潜力。
作者简介
严振华，南开大学化学学院讲师，硕士生导师。2018年在南开大学获材料物理与化学博士学位后留校任教，兼任陈军院士科研助手。聚焦新型电极材料制备新方法的研制，特别关注电沉积和原位拉曼光谱技术开发。主持和参加国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目6项。在Nature Commun.、Chem. Rev.、 Research等期刊发表SCI论文30余篇，他引1300余次，其中高被引论文5篇，申请中国发明专利10余项。
程方益，南开大学化学学院教授，国家杰出青年科学基金获得者，现任南开大学化学学院副院长。主要从事电催化、金属离子电池和金属空气电池研究。研究结果发表在Nature Chem.、Nature Commun.、JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊，发表论文被SCI他引20000余次，H因子74，入选2018—2020年科睿唯安全球高被引科学家。
文章来源“Research科学研究”公众号
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