【期刊】哈尔滨理工大学冯宇/迟庆国InfoMat：基于能带结构调节抑制载流子注入/输运的高温储能电介质

摘  要

哈尔滨理工大学冯宇副教授和迟庆国教授提出一种新的结构设计，通过协同抑制载流子注入与输运，实现了聚合物电介质高温绝缘性能的显著提升，并获得了突破性的高温储能特性。

文章简介

聚合物电介质电容器具有较高的功率密度，广泛应用于国防、电气、能源等领域。目前聚合物电介质电容器的瓶颈问题是高温高电场下电介质绝缘性能劣化导致的各种电学性能的严重退化。针对这一问题，近日，哈尔滨理工大学冯宇副教授和迟庆国教授提出一种新的结构设计，通过协同抑制载流子注入与输运，实现了聚合物电介质高温绝缘性能的显著提升，并获得了突破性的高温储能特性。第一作者为博士生刘光，相关成果发表在InfoMat（DOI:10.1002/inf2.12368）上。

图1. 复合电介质结构设计。(A) 高绝缘储能电介质结构设计示意图；(B) 势垒层对电子转移的影响；(C) 双势垒层间异质结界面处内建电场的形成情况。

高温下电介质绝缘性能的劣化是其储能特性衰减的主要原因，为了改善电介质的高温高场绝缘特性而在其表面制备高绝缘势垒层是抑制载流子注入并改善其绝缘性能的有效手段。但是无机功能层严苛的制备条件使其较难直接在聚合物表面进行生长。该研究通过等离子体增强化学气相沉积技术（PECVD）在室温条件下制备了聚碳酸酯（PC）表面拥有BN/SiO₂异质结构的复合电介质，有效提高了电极处载流子注入势垒。在此基础上，由于SiO₂中氧空位的存在，使其成为电子供体，由于电子转移，在BN/SiO₂界面处产生由SiO₂指向BN的内建电场。通过这种结构设计，调整内建电场与外加电场的相对方向，可以实现对载流子输运的调控。实验中通过调整BN和SiO₂的相对位置，使内建电场的方向与外加电场相反，有效抑制了载流子在复合电介质内部的输运。

图2. 异质结对载流子输运作用示意图。(A) PC-SiO₂-BN复合电介质异质结界面处电子转移方向和内建电场方向；(B) PC-BN-SiO₂复合电介质中异质结界面处的电子转移方向和内建电场方向；(C) PC-BN-SiO₂复合电介质中电子注入过程示意图；(D) PC-BN-SiO₂复合电介质的透射电子显微镜图；(E) PC、PC-SiO₂-BN 和 PC-BN-SiSiO₂复合电介质的光致发光光谱；(F) PC、PC-SiO₂和PC-BN-SiO₂复合电介质在100 MV m^-1电场强度和不同温度条件下的电流密度；(G) 计算出在100 MV m^-1电场作用下异质结抑制电子输运对不同温度下复合电介质电导率的影响比例。

最终，具有异质结的复合介质实现了破纪录的高温储能特性。该复合电介质在室温下可承受900 MV m^-1的电场强度，可实现高达12.45 J cm^-3的储能密度。此外，在100℃时，复合电介质可承受高达750 MV m^-1的电场强度，储能密度为8.32 J cm^-3，充放电效率可维持在89.65%。即使在150°C时，也能获得出色的储能特性，突破性地提高了PC的可使用温度范围。利用相同的制备方法在聚偏氟乙烯（PVDF）、聚醚醚酮（PEEK）、聚醚酰亚胺（PEI）介质中验证了该种结构的普适性。

图3. 复合电介质的绝缘与储能特性。(A) 多系列复合电介质在100°C和500 MV m^-1下的电导损耗；(B) 多系列复合电介质在室温、100℃和150℃下所能承受的最大电场强度；(C) 多系列复合电介质在室温、100°C和150°C下获得的最大储能密度；(D) PC-BN-SiO₂复合电介质在不同温度下的储能特性。(E) PC 和 PC-BN-SiO₂在100°C和200 MV m^-1电场下的放电性能；(F) PC和PC-BN-SiO₂在100°C和200 MV m^-1下的循环性能；(G) 本工作获得的储能特性与目前已发表工作100°C下的储能特性的对比情况；(H) 本工作中获得的储能特性与目前已发表工作150°C下的储能特性的对比情况。

本研究提出的协同抑制载流子注入/输运的复合结构设计，有效地提高了材料的绝缘性能。该结构不仅适用于储能型聚合物基电介质，也适用于传统绝缘材料的高温绝缘性能优化。此外，通过调控异质结构，可以实现对载流子输运加速或抑制的调节，预期可用于其他调控介质载流子输运研究领域，该研究对电介质绝缘性能调控研究具有较重要的科学与工程意义。

通讯作者介绍

冯宇 副教授

哈尔滨理工大学

哈尔滨理工大学副教授，博士生导师。新加坡南洋理工大学访问学者，清华大学高级访问学者，黑龙江省优秀青年科学基金获得者。中国电工技术学会电力电容器专委会委员，国家自然科学基金函评专家，《先进电介质学报（英文）》期刊首届青年编委，黑龙江省青年科技工作者协会会员。主要从事新能源电机系统用绝缘材料的研发工作，主持国家自然科学基金2项、省部级课题10余项。以第一/通讯作者在InfoMat、Chemical Reviews、Progress in Polymer Science、Nano Energy等期刊发表论文40余篇，H因子30，获省部级二等奖2项。

迟庆国 教授

哈尔滨理工大学

哈尔滨理工大学教授，博士生导师，国家高层次人才入选者，黑龙江省劳动模范，哈尔滨理工大学高电压与绝缘技术国家重点学科后备带头人，担任5个电工行业学会委员，《电工技术学报》等3个知名期刊编委。主要从事工程电介质基础与应用研究工作，近五年主持国家自然基金联合基金重点项目、中央财政支持地方高校发展优秀青年人才支持计划等课题20余项，发表论文100余篇，获省部级自然科学一等奖1项、二等奖1项、黑龙江省青年科技奖1项。

论文信息

High-Temperature Energy Storage Dielectric with Inhibition of Carrier Injection/Migration Based on Band Structure Regulation

Guang Liu, Qingquan Lei, Yu Feng*, Changhai Zhang, Tiandong Zhang, Qingguo Chen, Qingguo Chi*

DOI: 10.1002/inf2.12368

Citation: InfoMat, 2022, e12368.

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