Nanoscale Horizons :合理集成空间限域和多硫化物催化转化一体化设计助力高负载锂硫电池

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【研究背景】

锂硫电池拥有非常高的理论比容量和能量密度（1675mAh g^-1 和 2600Wh Kg^-1）, 能量密度是目前商业化锂离子电池的五倍以上，因此被认为是最具前景的高比能二次电池之一。然而，锂硫电池自身存在的诸多问题如活性物质S/Li2S糟糕的电子离子导率和较差的电化学反应活性、多硫化物导致“穿梭效应”、活性物质在充放电时的体积膨胀等，成为了锂硫电池发展的瓶颈。为解决以上问题，研究人员设计制备了许多不同结构和形貌的碳材料用于硫正极的宿主材料，在一定程度改善了这些问题，但是碳本征为非极性的，只能通过有限的物理吸附限制多硫化物的穿梭扩散，无法有效改善“穿梭效应”带来的性能衰减。另一方面，缓慢的电化学动力学导致传统的铝箔涂覆电极的硫负载量和能量密度往往很低。因此，如何解决高硫负载下的面临的硫正极均匀空间分布和多硫化物的“穿梭效应”是目前解决锂硫电池在高比能二次电池进一步应用的关键问题。

【成果简介】

近日，厦门大学彭栋梁教授、瞿佰华副教授课题组设计报道了一种集空间限域和化学吸附催化多硫化物的自支撑硫宿主材料。研究中使用静电纺丝工艺制备前驱体纤维膜并将双金属MOF（ZnCo-ZIF）颗粒引入到聚丙烯腈（PAN）纤维内部，通过热解过程中ZnCo-ZIF 作为自牺牲模板既形成了多级孔结构，均匀的多级孔结构对多硫化物具有较好的物理吸附及限域作用；同时ZIF热解过程中原位引入了Co和N，在内部空腔表面形成了极性碳基质和大量的电化学活性位点，通过化学吸附多硫化物和催化多硫化物的转化，抑制“穿梭效应”的同时改善电化学反应动力学。以上设计使该材料在高硫负载量下展现出了非常优异的性能，在面积负载量达到9.33 mg cm⁻² 时，0.2C循环100 圈后面积比容量依然可达到7.16 mAh cm⁻²。相关成果以“Rational Integration of Spatial Confinement and Polysulfide Conversion Catalyst for High Sulfur Loading Lithium-Sulfur Batteries” 的为题发表在Nanoscale Horizons上（DOI: 10.1039/C9NH00663J）。

【作者简介】

瞿佰华，厦门大学副教授，硕士生导师，获教育部学术新人奖。2014年获得湖南大学工学博士学位，2012年-2015年间在新加坡国立大学进行联合培养学习及博士后研究，博士后出站后加入厦门大学萨本栋微米纳米科学技术研究院。主要研究方向为钠离子（金属）电池、锂离子电池、锂硫电池和固态储能器件等电极设计及性能优化探索。在Advanced Materials、Advanced Science、Energy Storage Materials等期刊上发表SCI论文50余篇，论文SCI总引2800余次，H因子23。