文献阅读 | 中国水泥生产过程中二氧化碳和多种有害大气污染物排放特征：排放特征、时空特征和情景预测

题目

Heterogeneous Variations on Historical and Future Trends of CO₂and Multiple Air Pollutants from the Cement Production Process inChina: Emission Inventory, Spatial−Temporal Characteristics, andScenario Projections

作者

Zhihui Guo, Xiaoxuan Bai, Shuhan Liu, Lining Luo, Yan Hao*, Yunqian Lv, Yifei Xiao, Junqi Yang, and Hezhong Tian*

期刊

Environmental Science & Technology 

时间

2022年9月

一作

单位

State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation & Pollution Control, School of Environment, Beijing Normal University, Beijing 100875, China

链接

https://doi.org/10.1021/acs.est.2c04445

摘要

水泥生产是CO₂和多种有害大气污染物(HAP)排放的主要贡献者，严重威胁着气候缓解和城市空气质量的改善。这项研究建立了一个基于单元的自下而上和质量平衡相结合的综合排放清单。结果表明大多数HAP_S的排放都得到了显著的控制。然而，大气汞排放量增加了6.0%，燃料相关和过程相关的CO₂排放量分别增加了14.1%和23.7%。产业调整政策对排放特征的时空变化产生了很大影响。在实施冬季大气污染治理强化行动计划后，从12月到2月，由于“错峰生产”，尤其是在中国北部，CO₂和HAPs的月排放量有所下降。升级环境技术和调整产能结构被确定为减少HAP排放的主要驱动力。此外，能源强度的提高有助于抵消熟料/水泥产量增加带来的部分影响。此外，情景分析表明超低排放和低碳技术改造是未来实现CO₂和HAPs排放协同减排的关键。

引言

中国是世界上熟料/水泥产量和消费量最大的国家。中国水泥行业作为重要的资源和能源密集型行业，其温室气体排放和局部/区域大气污染问题日益突出。水泥工业是CO₂的主要排放者，同时水泥工业大量排放多种有害空气污染物(HAP)，严重威胁空气质量和人体健康。此外，熟料生产已成为中国汞污染控制的关键热点，特别是考虑到执行《关于汞的水俣公约》的巨大压力。由于熟料/水泥的大量生产，与水泥工业有关的各种痕量金属排放越来越受到关注。

最近的研究中对中国水泥行业的多个HAPs和CO₂排放量进行了估算。早期的研究考虑了燃煤造成的几种常规空气污染物排放 (忽略了与石灰石和其他原材料煅烧有关的过程排放)，并且没有考虑不同窑型之间的显著性能差异，因此在早期估计中造成了很大的不确定性。此外，一些研究对汞排放进行了相关估计，也关注了其他一些有毒痕量元素的排放，促进了对水泥生产中有毒微量元素排放的认识和洞察。至于CO₂排放，越来越多的研究逐渐集中于更新本地化排放系数以更好地反映中国水泥生产的现实世界。Shen.等人通过分析全国359条水泥生产线的样本计算了CO₂排放系数，发现国际机构的建议值略有高估，与燃料有关的CO₂排放系数主要被低估。

本研究基于点源化活动水平和更新的排放因子数据，系统建立了2012~2020年中国水泥生产过程中HAPs和CO₂排放清单。探讨了不同污染物的历史排放趋势、空间分布特征，有效识别了影响排放量的主要驱动因素，并探索了碳达峰/碳中和目标愿景下相关减排措施对大气污染物和CO₂排放量的影响。结果可以帮助支持有效的政策决策，以减少CO₂和空气污染以及中国水泥行业造成的相关环境风险。

研究结果

（1）排放趋势

图1a-c展示了2012~2020年水泥熟料生产线的变化情况。从2012年到2020年，除汞(从120.9吨增加到128.2吨)和CO₂(从1.1亿吨增加到1.3亿吨)外，大多数大气污染物的排放量都在减少。PM2.5、PM10和总PM排放量分别从2012年的0.5、0.9和1.6亿吨减少到2020年的0.2、0.5和1.2亿吨。所有计算的元素在2012-−-2020期间都呈现总体下降的趋势。其中，钛、铬、锌、镍等元素的排放量较高(2020年分别为1445.6、795.7、396.3和346.2吨)，排放量分别下降了35.8%、25.0%、56.2%和24.3%。相比之下，As、Cd和Se的降幅最大，分别减少了62.2%、63.9%和95.6%。二氧化硫的年排放量从2012年的1.0公吨大幅下降到2015年的0.6公吨。在氮氧化物方面，由于脱氮装置的广泛安装和高开工率，2012年−2018年的排放量有所减少。与工艺和燃料相关的二氧化碳排放量与熟料产量的增长趋势是一致的。从2012年到2020年，与工艺相关的二氧化碳排放量增加了1.24倍，与熟料产量的增长一致。然而，由于随着技术升级和改造，能源效率逐渐下降，与燃料有关的二氧化碳排放量增长缓慢(1.14倍，从0.42吨增加到0.48吨)。总体而言，从2012年到2020年，大型生产商的过程和与燃料相关的二氧化碳排放量增加(分别为0.40至0.55和0.24至0.32 GT)。

Figure 1 Distribution of point sources in different clinker production lines in 2012 (a), 2017 (b), 2020 (c), the total production capacity of SK andOR accounted for only 7.8% in 2012, but they are constituted by many backward and small-scale production lines and are widely distributed.Emission distribution map of clinker production (d), PM_2.5 (e), SO₂ (f), NOx (g), CO₂ (h), and Hg (i) from the cement production process inChina in 2020. The label of “1000” for the NSP means the clinker capacity is between 500 and 1000 t/d.

（2）排放时空变化特征及变化驱动力

2020年中国水泥生产过程产生的PM_2.5、SO₂、NOx、二氧化碳和汞排放量的地理分布见图1d−i。总体而言，各省对二氧化碳和大部分大气污染物的贡献与各省熟料产量是一致的。作为全国最大的熟料生产省，安徽排放的二氧化碳和大气污染物最多，其次是广东、四川等。然而，由于贵州熟料产量较高，燃煤中硫含量较高，SO₂排放量最大的是贵州(66.6kt)。山东和河南汞排放偏高的主要原因是石灰石投入物中汞含量较高。此外，排放量的空间分布明显集中在中国东部、中国西南部和中国中部。尤其是西南中国地区，由于“产能置换”政策的实施，2012年至2020年，西南地区的排放百分比增幅最大。

图2展示了影响不同大气污染物排放量的主要驱动因素。熟料/水泥产量的增长是排放量增加的主要原因。环境技术的升级和改造导致PM、除汞和NOx以外的痕量元素排放显著减少。CS调整(取消SK/OR并用较大的单元取代较小的单元)可导致SO2的排放减少(2012至2017年减少45.4%)。然而，这也导致了2012-2017年间NOx排放量的增加(6.2%)，这是因为NSP的EFS比SK高得多。总体而言，由于中国全国熟料/水泥总产量预计将在2025年之前达到峰值。因此，为进一步消除水泥行业的二氧化碳和空气污染物排放，持续降低能效、优化CS、升级烟气控制和低碳技术将是非常必要的。

Figure 2 Driving forces of changes in emissions of PM_2.5 (a), PM₁₀ (b), SO₂ (c), NOx (d), Hg (e), and CO₂ (f) in 2012, 2017, and 2020. Note: YC; EI; CS; and ET. The calculation of driving factors is based on different calculation methods in Section 2.2, combining with point source activity level data and EFs. Because the emission factor method is adopted for the calculation of PM and NOx emission, the driving forces of EI which has been largely incorporated into other forces are not explicitly shown.

（3）不确定性验证

在这项研究中使用了蒙特卡罗模拟。PM和SO₂的不确定度分别为±40%和±10%。烟道气中汞释放率高不确定度是造成相对较高不确定度的主要原因。在除汞以外的微量元素方面，不确定度大多在±60%左右，受颗粒物排放和化学成分光谱的不确定度影响。因此，仍有必要对水泥厂排放的各种空气污染物进行广泛调查和详细现场测量，以进一步减少不确定性。  

（4）情景分析

如图3所示，在减污和减碳政策的协同作用下，到2060年，BS下的PM、SO₂、NOx、Hg和CO₂排放量将分别下降52.8、75.8、74.9、72.0和97.7%，熟料产量将减少45.6%。首先，熟料/水泥产量的变化将显著减少PM排放，这与除汞以外的微量元素排放的趋势一致。虽然熟料产量在2025年有所增加，但从2020年到2025年，空气污染物(CO₂除外)的排放量都将减少。值得注意的是，我们假设重点区域50%的生产线将在2020年−2025年期间完成Ulet改造，这将极大地促进大气汞等微量元素的协同减排。在BS下，汞将从2020年的128.2吨下降到2025年的68.1t，降幅为46.9%。此外，EI的减少还有助于有效减少SO2和汞的排放。至于二氧化碳，主要影响因素是2035年前熟料产量减少，低碳技术应用比例较低。此外，CCUS、氢能等低碳技术的广泛使用，可在2060.45-2035年将二氧化碳排放量减少到30Mt。继续推广和推广低碳技术的措施，将使2060.45-2060年的二氧化碳排放量减少63.1-67.8%。

Figure 3 Predicted emissions of Hg (a) and CO₂ (b) under different scenarios from 2020 till to 2060. Orange stands for the year of 2020 and 2060, light blue stands for BS, dark blue stands for PS, and green stands for RS.

（5）启示

本研究综合运用基于单位的自下而上和质量平衡法，建立了中国水泥生产过程中2012-2020年间CO₂和多个污染物综合排放清单，探索和识别了其排放时空变化的驱动力和行业政策调整的影响，以及未来情景分析的长期结果。具体地说，主要是受熟料/水泥生产需求增长的推动，CO₂和汞排放增加，但其他污染物排放减少，以有效实施一系列强化排放控制政策。此外，2020年−2060年期间未来CO₂和空气污染物的排放量将减少，主要是由于熟料/水泥产量的减少。ULETS的不断推广(如SCR和脱硫)有利于进一步减少NOx和SO₂的排放，同时协同减少汞排放。优化CS和增加EI可以进一步减少SO₂和汞的排放。此外，加强各种先进低碳技术(如CCUS、氢能等)的应用和推广，有望成为未来深度减排碳和大气污染物主要途径。

本研究力求建立基于更新后的污染物的水泥生产过程综合排放清单，对水泥行业的发展和污染物/碳减排具有一定的指导意义。然而，对原煤和原料(主要是石灰石)中的组分(如碳、硫和汞)进行了更广泛的调查和特定地区的现场测量，在计算空气污染物排放量时，我们需要考虑单独的脱硫措施。此外，为了进一步提高可靠性和时空分辨率，还需要更全面的APCD组合，而不是简化ESP/FF和SNCR/SCR。需要更多的现场测试，以建立一套全面的、精细化的本地化排放因子，以及大小分离的PM本地源成分配置文件。最后，在协同处置水泥窑的应用中，废物衍生燃料和材料的使用正在增加，成分应该被考虑和突出，以便在未来对中国水泥行业的排放进行精细量化。

作者简介：

      田贺忠

清华大学博士/博士后，北京师范大学大气环境研究中心主任，教授/博导。长期从事能源利用与大气污染控制技术（除尘、脱硫、脱硝、脱汞）、中国典型大气污染物排放清单、区域大气环境质量模拟分析、有害重金属元素（汞、砷、硒、铅、镉、铬、镍、锑等）排放迁移转化及环境与健康影响等方面的研究工作。作为负责人或主要研究人员参加科研项目20余项，包括国家重点研发计划“大气污染成因与控制技术研究”、国家大气重污染与治理攻关计划(“总理基金”)、国家自然科学基金重大地区国际合作项目、国家重点基础研究发展计划（973计划）课题、国家863计划、环保部公益性行业专项课题等。先后主持国家自然科学基金面上项目 5 项、北京市自然科学基金项目1项及环保部十二五规划项目等。截止2018年7月，已在ES&T、ACP、AE、JHM等环境科学与大气科学领域TOP学术刊物及美国化学学会(ACS)年会等国际会议上发表学术论文100余篇，SCI/ISTP/EI收录50余篇，其中在国际环境科学与大气环境领域顶级刊物ACP、ES&T、AE等发表论文30余篇，参与研究曾获2007年教育部自然科学一等奖，并获2012和2013年国际能源与环境领域ANI-Award奖提名。应用。担任国际期刊Cleaner Production Letters副主编。

编辑：潘羽杰

排版：潘羽杰

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