超快科学 | 强激光如何软化分子化学键

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在强激光场作用下，分子化学键会被软化甚至断裂，这是光诱导分子化学基元反应的基本过程。然而，在过去很长一段时间内关于光诱导“键软化”物理图像的理解，主要聚焦在分子碎裂后产生碎片的能量，不能直接呈现其动力学过程，存在一定的局限性。利用偏振旋转的超快激光脉冲构建超快秒表，不仅能够从时间和能量角度直接追踪分子化学键断裂的过程，而且该技术有望应用于更多复杂分子超快过程的测量。

图1 基于超快秒表的分子解离动力学测量方案

引用格式（点击阅读原文）

Shengzhe Pan, Chenxi Hu, Zhaohan Zhang, Peifen Lu, Chenxu Lu, Lianrong Zhou, Jiawei Wang, Fenghao Sun, Junjie Qiang, Hui Li, Hongcheng Ni, Xiaochun Gong, Feng He, Jian Wu, "Low-Energy Protons in Strong-Field Dissociation of H₂⁺ via Dipole-Transitions at Large Bond Lengths", Ultrafast Science, vol. 2022, Article ID 9863548, 9 pages, 2022. 

在超快物理领域中，电子与原子核的能量谱作为分析分子超快动力学过程的敲门砖，一直扮演着非常重要的角色。对低能电子结构的研究揭示了长程库伦势中电子散射的重要作用；而对低能核碎片的关注激发了强激光场中分子化学键“软化”的研究。“键软化”图像认为，分子势能曲线会被强激光场调制，更低的振动态有可能发生解离，产生低能原子核碎片。然而实验上受限于方法，始终无法测量这一反应的时间信息。

由华东师范大学吴健教授和上海交通大学何峰教授等科研人员组成的联合研究团队针对以上问题，通过构建偏振方向随时间变化的特殊多周期激光脉冲，对强激光场中分子解离行为进行时间与能量的二维测量，发现核能谱中的低能结构是由处于高振动态的分子在激光场诱导的瞬时电子态间跃迁产生的。在偏振旋转激光脉冲中，分子的电离与激发过程都被贴上了独特的时间标签，从角分辨的动量谱中可以解耦出分子解离过程中化学键拉伸所需的时间与分子吸收释放的光子数，进而还原出分子在激光场中的解离动力学。

图2 分子坐标系中的光电子角分布和动量分布

如图2所示，利用分子坐标系中的光电子角分布，对偏振旋转激光脉冲中发生的电离解离过程进行时间测量，其中角分布的中心倾斜角反映了分子从电离到解离过程中化学键拉伸的时间，而半高全宽则反映了解离过程中与分子发生相互作用的光子数。

图3 分子坐标系中光电子角分布和提取出的时间与光子数信息随解离能量的变化

如图3所示，通过解离核能谱，成功得到分子在解离过程中的时间与光子数信息随解离能量的变化，结合对解离过程的经典与量子模拟，证明低能结构是由于高振动态在大核间距跃迁产生的。

总结与展望

研究团队发展了基于偏振旋转激光脉冲的分子解离时间-能量二维测量技术，在分子坐标系中同时提取出化学键拉伸时间与相互作用光子数，揭示低能原子核碎片的产生是由于高振动态分子在大核间距被强激光场诱导解离的物理图像。该研究借助对分子键拉伸时间的测量，提供了一种观测电子瞬时激发行为的方案，为未来进一步探索电子非绝热效应以及电子-核关联效应奠定基础。

作 者 介 绍

潘晟哲，华东师范大学博士研究生，主要研究方向为分子超快动力学。2021年获华东师范大学优秀博士生学术创新能力提升计划支持。在Physical Review Letters等学术期刊发表SCI论文多篇。

胡晨曦，上海交通大学博士研究生，从事超短激光脉冲和原子分子相互作用的理论和数值模拟研究。在Physical Review A等物理学知名期刊发表论文多篇。

何峰，上海交通大学物理与天文学院教授、博士生导师，Ultrafast Science 副主编。主要从事超短激光脉冲和原子分子相互作用的理论和数值模拟研究。先后获得上海市浦江人才计划项目、国家优秀青年科学基金、霍英东青年教师基金、上海市曙光计划项目、国家杰出青年科学基金等资助，现作为首席科学家主持国家重点研发计划项目。

吴健，华东师范大学教授，Ultrafast Science 副主编。国家杰出青年基金获得者、国家重点研发计划项目首席科学家、教育部科技委数理学部委员、中国光学学会理事、上海市物理学会理事、上海市原子分子光物理专业委员会主任。长期从事超快激光物理的前沿研究，部分成果获得上海市自然科学奖一等奖。

Ultrafast Science，a science partner journal，中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊 , 双月刊，由中国科学院主管、中国科学院西安光学精密机械研究所主办。

主编：龚旗煌 院士、赵卫 研究员

办刊宗旨：刊载超快科学研究领域的新理论、新技术、新进展、促进学术交流，推动成果转化，提高我国在该领域的科研水平和国际影响力。　

期刊报道范围为阿秒光源、阿秒物理、超快激光和应用、超快成像、超快光谱、超快诊断、超快材料和探测器、超快太赫兹光子、超快电子、超快化学物理等。欢迎关注及使用期刊出版内容，感谢赐稿！  ISSN 2097-0331    EISSN 2765-8791CN 61-1519/O4

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