超快科学 | 单次超快成像结合高维分子动力学模拟：认识激光烧蚀的新方法

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精密微加工是当代科学技术研究的重要前沿，飞秒激光由于热影响区小，烧蚀阈值低、加工效率高等优点，在该领域获得了广泛关注。然而，在飞秒激光加工（烧蚀）过程中，材料在极短时间和极小空间内吸收了很高的能量，引起许多复杂过程的发生，这不仅导致飞秒激光烧蚀理论的多样化及争议，而且导致了相关物理建模的难度较高。近日，华东师范大学张诗按研究员团队与杨洋教授团队通过使用新型单次多幅超快成像技术对飞秒激光烧蚀过程进行实时连续成像，并结合双温度-分子动力学模拟技术对该过程执行大规模三维模拟计算。研究成果不仅揭示了材料在不同激发能流密度下的烧蚀机制，同时也对飞秒激光烧蚀在相关材料上的应用提供了重要指导意义。

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Jiali Yao, Dalong Qi, Hongtao Liang, Yilin He, Yunhua Yao, Tianqing Jia, Yang Yang, Zhenrong Sun, Shian Zhang, "Exploring Femtosecond Laser Ablation by Snapshot Ultrafast Imaging and Molecular Dynamics Simulation", Ultrafast Science, vol. 2022, Article ID 9754131, 11 pages, 2022.

飞秒激光烧蚀(FLA)因其可避免热效应和具有极高的空间分辨率在材料的精密制造中发挥着重要作用。目前，在飞秒激光烧蚀材料的实验观测方面，泵浦探测技术属于主流，但该技术每次探测只能获取单帧图像，动态场景的记录会受到激光功率抖动及材料成分不均匀性的影响；在理论模拟方面，双温方程、流体力学及分子动力学等模型可解释激光烧蚀的基本机制，但也有其适用范围及局限性。因此，亟需发展一种高时空分辨单次多幅超快成像技术，并通过与多模型高精度模拟手段相结合，实现飞秒激光与材料作用的动力学行为与机制分析。对此，华东师范大学张诗按研究员团队与杨洋教授团队合作，使用新型单次超快光学成像技术——啁啾光谱时间映射超快成像(CSMUP)，以2500亿帧/秒的成像速度和亚微米的空间分辨率成功实时记录了飞秒激光烧蚀金靶的超快场景, 同时使用基于双温度模型的分子动力模拟技术(TTM-MD)对该烧蚀过程进行了与实验观测尺度相当的大规模三维时空演化模拟。实验与模拟结果展示了金靶在不同激发能流密度下烧蚀形貌、温度、压力和应力动力学之间的差异，揭示了金靶在不同激发能流密度下的烧蚀机制。

图1为用于飞秒激光烧蚀金靶观测的CSMUP系统光路示意图，在该成像系统中，通过将时间-光谱编码技术与快照式高光谱成像技术相结合实现单次多幅超快成像。在实验观测中，首先将单个飞秒激光脉冲分为泵浦脉冲和探测脉冲。泵浦脉冲用于在金靶表面诱导烧蚀结构。而探测脉冲则聚焦于透明介质中产生超连续谱光源，超连续谱激光再进入玻璃棒进行频率啁啾，使得波长成分与时间形成一一对应关系，随后辐照金靶表面记录烧蚀场景。最后使用高光谱相机采集(x, y, l)高光谱数据立方体，再通过光谱-时间映射步骤，从采集的(x, y, l)高光谱数据中反演出瞬态场景的(x, y, t)信息。双温-分子动力学模拟则是保留双温度模型中对激光能量沉积的连续体描述，并且利用牛顿力学分析电子受激光能量激发以及在随后的离子密度弛豫过程中发生的电子-声子耦合弛豫过程。通过准确选择势函数和模拟系综等关键参数和热力学量，利用大尺度原子分子大规模平行模拟器LAMMPS从原子尺度收集与实验同等条件下样品的材料相变、能量弛豫和熔池演化等行为。

图1：用于观测飞秒激光烧蚀金靶的CSMUP光路示意图。

图2为不同能流密度烧蚀金靶的实验观测结果及分子动力学模拟结果。从实验观测结果中可以看出，在高能流密度激光辐照后几皮秒内，样品表面开始出现反射率下降现象，相关区域称为低反射率区，是由材料受热膨胀之后的密度下降导致。十几皮秒后，低反射率区域中心出现进一步的暗化现象，相关区域称为暗区，是由材料的喷发及烧蚀坑的形成导致。而在低能流密度激光辐照下，低反射率区及暗区的面积明显缩小，烧蚀过程较为温和。对比模拟结果，可以发现，模拟得到的烧蚀坑的出现时间，演化趋势，以及最终尺寸与对应实验结果中观察到的暗区特征非常吻合，这证明了模拟结果的可靠性。

图2：CSMUP记录的飞秒激光烧蚀金靶的代表性图像，激发光能流密度为2.80 (a)和0.45 J/cm2 (c)，以及三维TTM-MD模型的模拟结果，吸收能流密度为2.80 (b)和0.45 J/cm2 (d)。

图3为从模拟结果中提取出来的团簇尺寸分布及温度演化。图3(a)显示，对于高能流密度，团簇尺寸分布分为两段，其中，小尺寸团簇分布的幂律指数为-3，大尺寸团簇分布的幂律指数为-2，而这种双模幂律团簇尺寸分布极有可能是相爆状态下喷射烧蚀羽流的一般特征。对于低能流密度而言，能够在统计上产生显著数量团簇的分布的幂律指数保持为-3。进一步由图3(b)中展示的样品熔池温度演化可以看到，对于高能流密度的情况，熔池的最高温度会上升至临界温度以上，超过发生相爆炸的阈值，而对于低能流密度，熔池温度则远低于临界温度。综合以上在团簇分布及温度演化两方面的分析，可以推断，高能流密度激光辐照下的样品烧蚀由相爆炸机制主导，而低能流密度激光辐照下的烧蚀最有可能是由位于相爆炸阈值以下的机械散裂机制主导。

图3：(a) 喷射烧蚀羽流的团簇尺寸分布；(b) 熔池中心平均温度的时间演化

总结与展望

研究团队通过使用新型单次多幅成像技术和双温-分子动力学模拟技术对金的飞秒激光烧蚀过程进行了联合探究。实验和模拟结果展示了金靶在不同激发能流密度下烧蚀形貌、温度、压力及应力动力学之间的差异，揭示了金靶在不同激发能流密度下的烧蚀机制，该工作不仅为实时监测超快激光加工过程提供了技术基础，而且有助于充分理解强超快激光与材料相互作用的物理机理。

作 者 介 绍

第一作者：姚佳丽，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室博士后，主要从事超快光学成像与计算成像研究。

共同一作：齐大龙，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室紫江青年研究员，主要从事超快光学与电子成像研究。先后主持国家自然科学基金面上项目、上海市科技定向专项项目等研究课题。荣获2019年上海市物理学科优秀博士后二等奖。

通讯作者：杨洋，华东师范大学物理与电子科学学院凝聚态物理研究所教授、所长。主要从事金属先进制造领域相关的热力学与相变动力学理论研究，开发金属表/界面相变原子模拟技术与计算方法，探索金属快速凝固过程中若干疑难问题。先后主持国家基金委面上、青年基金项目，省部级面上项目等科研课题，参与上海市科技重大专项和科委科技项目研究工作。以第一/通讯作者在Phys. Rev. Lett., Acta Materialia, Phys. Rev. B, J. Chem. Phys.等期刊上发表过多篇论文。荣获上海市研究生优秀博士论文奖、华东师范大学2018年度自然科学奖-青年奖，指导本科生获全国“拔尖计划2.0”首届“提问与猜想”活动二等奖。

通讯作者：张诗按，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室研究员、副主任。主要从事先进光学成像关键技术及应用研究，包括压缩超快成像、超分辨成像和计算成像。近年来以第一作者/通讯作者在Phys. Rev. Lett.、Optica、Adv. Photonics、ACS Photonics、Photonics Res.等国际重要学术刊物发表论文130余篇，申请授权中国发明专利10余项，主持国家自然科学基金委和上海市科委项目共计10余项，包括国家自然科学基金委重大研究计划重点项目、国家自然科学基金面上项目、上海市科委基础研究重点项目等等，荣获上海市青年科技启明星、上海市普陀区领军人才、上海市优秀学术带头人、上海市自然科学一等奖等。

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