【文献解读】Bioresource Technology: 基于机器学习的生物质热解气体特性预测

第一作者和单位：汤清辉，华中科技大学

通讯作者和单位：杨海平，华中科技大学；王树荣，浙江大学

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生物质作为唯一的含碳可再生资源，其高质化利用对于碳中和目标的实现有着重要的作用。热解是将生物质高效转化和高值化利用的有效手段，然而生物质种类多样、热解过程复杂，对生物质热解过程以及热解产物的准确了解是目前生物质利用重要研究方向，而对热解产物的预测是近些年来极具吸引力的话题。

计算机学习是近年来流行的数据计算方法，在大数据的基础上通过机器学习而准确的预测，本研究成功引入随机森林(Random Forest, RF)、支持向量机(Support Vector Machine, SVM)两种机器学习方法结合特征选择对生物质热解气及其组成成分进行了准确预测，并使用建立的预测模型对生物质热解气产率及其组分进行部分依赖性分析。

研究发现含有高挥发分的生物质原料是提升CO产率的关键因素，同时含有高碳元素含量、低氧元素含量的生物质在高热解温度的协同作用下可显著减少CO₂产率，同时提升CH₄产率，另外高温与小粒径也是提升热解气产率与氢气组分的关键因素。

背景介绍

生物质热解气通常含有CO、CH₄、H₂等高值气体，同时也被认为是合成气与氢气的有效来源之一。然而生物质热解是一个非常复杂的热化学过程，不仅不同生物质原料热解特性迥异，而且不同的热解工况带来的影响也明显不同。如何对生物质热解气产率机器组分做出准确预测，同时找出不同因素对其的影响方式，是一项极具工业意义的课题。

近年来，许多研究试图通过实验方法找出不同工况对不同生物质热解的影响方式，然而，受制于实验条件与成本，这个问题仍未能完全解决。随着人工智能的发展与现代计算机算力的提升，机器学习方法在诸多传统领域得到了广泛应用，也给生物质热解产物的准确预测带来了一种新的方法。本文作者成功使用随机森林与支持向量机两种机器学习方法结合特征降维手段对生物质热解气及其组份进行了准确预测，同时使用部分依赖性分析找出了不同影响因素的影响方式。该项研究可在一定程度上为生物质热解气的生产与提质提供科学参考，同时也有助于加深对生物质热解过程的认识。

图文解读

首先，作者从文献中搜集了194组生物质热解气实验样本，其中120组样本同时含有热解气组分实验结果。采集的特征有生物质元素分析(C-H-N-O)与工业分析信息(AC-FC-V)与热解工况条件: 热解温度(Highest Treatment Temperature, HTT)、加热速率(Heating Rate, HR)、粒径大小(Particle Size, PS)、吹扫流量(Swept Gas Flow Rate, FR)，同时采集到机器学习标签(Label): 热解气产率(wt%)及CO₂、CO、CH₄、H₂含量(vol%)。图1展示了收集到各数据的分布情况。

Fig. 1. Boxplot of the dataset

通过皮尔森相关系数计算各特征间的相关系数，得到皮尔森相关系数热力表（图2），同时进行显著性检验。发现灰分含量(AC)与挥发分(V)和碳含量(C)、碳含量(C)与氢含量（H）存在高度线性关系，同时其p值均小于0.01，肯定了线性关系存在的可能性，故初步将碳含量(C)与氢含量(H)筛选掉。

Fig. 2. Pearson coefficient heat map between any two inputs

随后将剩余特征(FC-V-C-N-O-HTT-HR-PS-FR)与标签使用随机森林建模，得到特征重要性(Table 1)。特征重要性显示热解温度是影响热解气产率、CO₂与H₂的最关键因素，同时挥发分含量与氧元素含量分别是影响CO与CH₄的最关键因素。

Table 1. Feature importance obtained by mean impurity method of random forest

基于不同标签，选择重要性总和高于80%的特征，选择后的特征见Table 2.

Table 2.Selected features for different targets.

将筛选完成后的特征使用RF与SVM分别建模，观察其预测性能(Table 3)，由表可知经过特征选择后(after feature reduction)的RF-CO₂、SVM-CH₄、SVM-H₂较未进行特征选择(before feature reduction)的模型预测性能由一定提升，而特征选择后的RF-yield与RF-CO较未进行特征选择的模型有略微下降，但决策树颗数(n_estimators)有所下降，意味着模型复杂度降低了。

Table 3. Parameters and prediction performances of models.

图3展示了针对不同标签的一维部分依赖性分析，由图可知高温、小粒径以及高碳元素与低氧元素含量是提升热解气产率的有利条件。同时较高的热解温度与高碳元素含量也可以显著降低CO₂组分产率。就CO而言，高挥发分含量仍旧是提升其组分产率的关键因素。同时，较高的热解温度还可提升氢气与甲烷的组分产率，较低的氧元素含量也是提升甲烷的有利条件。

Fig .3. One-way partial dependence plot of the targets.

图4是针对热解气产率的三维部分依赖性分析图，在所有氧元素含量的区间内，较高的温度对较大的颗粒尺寸(PS)有更大的宽容度；在较低的热解温度情况下，较低的PS和O含量有利于产生更多热解气。至于碳含量（C）和粒径(PS)，高C和低PS会随着温度的升高贡献越来越大，这是动力学反应更快、更多有机物被分解的结果。

Fig. 4. Three-way partial dependence plot of pyrolytic gas yield.

图5是针对热解气组分的三维依赖性分析图，值得注意的是三维依赖性分析与其三个筛选后的特征有很好地契合性。在CO₂产量方面，当热解温度超过550℃时，拥有高C和低O的原料对减少其产率有很强的协同效应（图5A），而对于CO产率（图5B），在任何温度与氧含量条件下，高挥发分含量仍是影响其产率的关键因素。同时，高碳含量与低氧含量在较高的热解温度下具有明显提升CH₄的协同作用（图5C），而H₂则更依赖于高温与小粒径（图5D）。

Fig. 5. Three-way partial dependence plot of (A) CO₂, (B) CO, (C) CH₄, (D) H₂

课题组介绍

汤清辉，第一作者，华中科技大学中欧能源学院在读硕士生。目前集中于生物质热解与机器学习结合的研究，以第一作者在能源类刊物Energy&Fuels和Bioresource Technology发表2篇学术论文。

杨海平，共同通讯作者，华中科技大学教授，博导，华中学者，2014-2020连续7年入选爱思唯尔中国高被引学者。2016中国自然科学基金优秀青年项目获得者，2018年获得中国自然科学基金与英国皇家学会牛顿高级学者基金，已在国内外能源领域权威学术刊物（包括国际燃烧领域顶级期刊《Combustion and Flame》、应用催化领域顶级期刊《Applied Catalysis B: Environmental》、国际能源领域权威期刊《Fuel》、《Energy and Fuels》、《Fuel Processing Technology》、《Bioresources Technology》等）上发表高水平论文100多篇，现任Fuel Processing Technology 副主编，Fuel、Journal of the Energy Institute 和Journal of Analytical and Applied Pyrolysis编委。

王树荣，共同通讯作者，浙江大学求是特聘教授，2017年获国家杰出青年科学基金资助，2019年入选国家“万人计划”科技创新领军人才。主要从事生物质热化学转化制取高品位液体燃料和高附加值化学品的研究工作。担任了生物质能源产业技术创新战略联盟副秘书长、中国可再生能源学会生物质能专委会常务委员，加入了IEEE、ACS、 RSC、 IJHE、ASME、CI等多个国际学会，担任了《Journal of Analytical and Applied Pyrolysis》主编，并担任了《Renewable and Sustainable Energy Reviews 》、《Energy Science and Engineering》、《Heliyon》、《应用基础与工程科学学报》、《可再生能源》编委。

原文链接

https://doi.org/10.1016/j.biortech.2021.125581

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