Angew. Chem. :层级多孔MOF/MoS2材料光催化二氧化碳和水转化为乙酸
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太阳能驱动CO2转化为高价值的化学品是实现“碳中和”目标的重要技术手段。其中,将CO2在光驱动下与水分解耦合直接转化为C2+高附加值化学品和氧气具有重要的研究意义。近日,大连理工大学段春迎教授团队,选取有高稳定性和CO2吸附能力的UiO-66, 通过高温热解的方法,将其制备成为具有丰富缺陷的多级孔道结构。进一步通过水热法将MoS2纳米片注入UiO-66多级孔道中,制备d-UiO-66/MoS2复合纳米材料用于光催化分解水和还原CO2。
孔道中的MoS2纳米片边缘Mo原子可以与具有丰富缺陷结构的UiO-66中的Zr6O4(OH)4结合,形成Mo-O-Zr界面。丰富的界面结构有利于e--h+分离转移,增强光催化作用;Mo-O-Zr中双金属中心的协同作用,有利于C-C键的形成,提高生成C2的选择性。DFT 理论模拟计算也表明该结构具有不同电子密度的Mo-O-Zr可以有效的降低C-C形成的能垒。该复合材料,在可见光照射下,可以将直接CO2和H2O蒸汽,转化为CH3COOH和O2。
这种新的催化方法不需要任何其他的电子牺牲剂或氢源,直接利用水的光分解作为氢源,产生燃料和化工产品,可以认为是燃烧过程的逆过程,因此在实现“碳中和”的研究中具有身份重要的地位和应用意义,有望发展成为有效减少碳排放的创新技术。
论文信息:
Hierarchically Porous MOF/MoS2 Interface for Selective Photocatalytic Conversion of CO2 with H2O to CH3COOH
Chunying Duan,Fengyang Yu,Xu Jing,Yao Wang,Mingyang Sun
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202108892
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