ES&T：超蓄电池衍生的生物炭上原子分散锰用于光催化有机污染修复

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第一作者：Peixin Cui通讯作者：王玉军通讯单位：中国科学院南京土壤研究所论文DOI：10.1021/acs.est.2c00992

图文摘要

成果简介

植物修复是一种具有潜在成本效益和环境友好的环境污染修复方法。然而，收获的生物质的安全处理和资源利用已成为实际应用中的限制。近日，中国科学院南京土壤研究所王玉军老师课题组在环境领域TOP期刊Environmental Science & Technology上发表题为“Atomically Dispersed Manganese on Biochar Derived from a Hyperaccumulator for Photocatalysis in Organic Pollution Remediation”的研究文章。在这项研究中，为了解决这个问题，基于锰超富集植物美洲商陆的热解开发了一种新型的锰碳基单原子催化剂（SAC）方法。在这种方法中，锰原子以原子形式分散在碳基体中，并与N原子配位形成Mn-N₄结构。所开发的SAC在降解罗丹明B过程中表现出较高的光氧化效率和出色的稳定性。通过原位X射线吸收精细结构光谱和密度泛函理论计算确定Mn-N₄位点是光电子转化的活性中心，通过吸附的O₂和Mn之间的光电子转移产生活性氧物质。这项工作展示了一种在植物修复过程中增加生物质潜在利用的方法，并为合成用于环境应用的具有成本效益的SAC提供了一种有前景的设计策略。

图文导读

1、原子分散Mn表征

Figure 1. SEM (a), HRTEM (b), element mapping (c), and HAADF-STEM (d) of PABC-750.

Figure 2. Mn K-edge XANES (a), XANES calculation (b), WT patterns (c), and EXAFS fitting (d) of PABC-750 and references.

2、催化性能

Figure 3. (a) Degradation of RhB with PABCs in the first cycle, (b) degradation of RhB with PABCs in the first cycle without O2, (c) degradation rates of RhB with PABC-750 in the first 6 cycles, and (d) in situ EPR of PABC-750 with light.

Figure 4. PL spectra (a), photocurrent (b), EIS spectra (c), and transient time-resolved PL decay spectra (d) of PABCs.

Figure 5. (a) In situ Mn K-edge XANES of PABC-750 with and without H2O/light, (b) XANES calculation of PABC-750 in the presence of H2O and light and the best fitting structure (inset), and (c) DFT-calculated reaction path.

环境意义及影响

已经开发了一种新的一步热解策略，以从超富集生物质中合成碳基原子锰光催化剂。PABC-750在六个重复使用周期内保持高光催化活性和稳定性，可在很短的时间内降解高浓度的RhB。此外，PABC-750在实际废水中的催化性能也相当好。本文的数据表明，原子分散的Mn-N₄活性中心的结构转变在光催化中起着至关重要的作用，正如原位XAFS和DFT计算所证实的那样。此外，不饱和锰原子与支撑衬底的相互作用对光电子的产生和转移也具有重要意义。

因此，本研究报告了利用超富集生物质在生物炭中产生原子分散的锰原子作为降解有机污染的光催化剂的资源利用。这项工作不仅提供了一种新型的具有高效光催化作用的 SAC，在修复有机污染方面具有实际应用的巨大潜力，而且还提供了一种通过高价值利用超富集生物质来克服目前植物修复限制的策略。

文献信息：

Peixin Cui, et al. Atomically Dispersed Manganese on Biochar Derived from a Hyperaccumulator for Photocatalysis in Organic Pollution Remediation, Environmental Science & Technology, 2022

论文DOI: 

https://doi.org/10.1021/acs.est.2c00992

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