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唐军旺院士团队Nat. Mater.：AQE和选择性近100%！
第一作者：Hui Wang
通讯作者：唐军旺院士
通讯单位：英国伦敦大学
DOI: https://doi.org/10.1038/s41563-023-01519-y
研究背景
含有12.5 wt%氢气（H2）的甲醇被广泛认为是液氢介质。鉴于水的H2含量为11.1 wt%，因此水和甲醇混合合成H2是一种有前途的按需制氢策略。基于此，伦敦大学唐军旺院士等人报道了一种原子级催化剂的设计策略，使用单原子和纳米点之间的协同作用来生产H2。作者制备了二氧化钛负载铂铜双单原子的催化剂（PtCu-TiO2），并进行了筛选优化。
文章要点
1、PtCu-TiO2夹层光催化剂具有显著的H2生成速率（2383.9 μmol h-1）和较高的表观量子效率（AQE为99.2%）。
2、氧化产物是一种高价值的化学甲醛，选择性为98.6%，而不是CO2，导致碳排放过程几乎为零。此外，Pt纳米点与Cu单原子的协同作用使该过程的活化能降低到13.2 kJ mol-1。
3、机理研究表明，Cu原子具有双重作用:一个电子受体，以促进光电子转移到Pt；一个空穴受体，甲醇选择性氧化为甲醛，从而避免过度氧化为CO2。
图文展示
图1.甲醇液态水光催化重整制氢
图2.光催化剂的结构表征
图3.催化剂的形貌表征
图4.光催化剂的化学表征
图5. 甲醇转化反应机理
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