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中科大高敏锐最新JACS

测试狗 科学10分钟 2023-05-03


近日,中国科技大学高敏锐教授团队JACS上发表了最新成果,即“Highly Enhanced Chloride Adsorption Mediates Efficient Neutral CO2 Electroreduction over a Dual-Phase Copper Catalyst”。

第一作者:Peng-Peng Yang、Xiao-Long Zhang和Pei Liu

通讯作者:高敏锐教授

通讯单位:中国科学技术大学

DOI: 10.1021/jacs.3c02130



研究背景

中性电解质中的电催化CO2还原(CO2R)可减轻碳酸盐形成引起的能量和碳损失,但由于动力学限制,临界CO-CO耦合步骤往往不能满足多碳选择性和反应速率。鉴于此,中国科学技术大学高敏锐教授等人设计了一种在非晶-纳米晶界面上具有丰富Cu(I)位点的双相铜基催化剂,其在还原环境中具有电化学稳定性,可以增强氯的特异性吸附,从而介导局部*CO覆盖,改善CO-CO耦合动力学。



文章要点

1、作者利用间相应变产生Cu(I),制备出双相铜基催化剂。在大于300 mA cm2的电流密度下,这些Cu+在双相界面上表现得非常稳定,促进了氯离子(Cl)在催化剂上的特异性吸附,从而提高了局部*CO的覆盖率,加快了CO二聚反应动力学。

2、基于这种催化剂设计,实验证明了其在3 M KCl电解质(pH约6.6)中对C2+产品高效的CO2电还原效果,具有高法拉第效率(约81%)、良好电流密度(高达322 mA cm2)和显著的工作寿命(45 h)。



图文展示

图1.双相Cu的物性表征

图2. Cl阴离子的特异性吸附

图3. CO2R性能

图4. Operando拉曼光谱

图5. DFT计算与增强机制

 


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