熊宇杰&代云茜,最新Nat. Commun.!
第一作者:孟祥钰&祝春彤&王新
通讯作者:熊宇杰教授&代云茜
通讯单位:中国科学技术大学/安徽师范大学、东南大学
DOI: 10.1038/s41467-023-38138-9
研究背景
由太阳能驱动的光电化学(PEC)转化体系,是生产高附加值化学品的有效途径。其中,很多光电化学反应涉及气、液、固三相。现有光电化学装置中,气-液-固三相界面上的传质和电子传输十分缓慢,极大地限制了光电化学转化的实际应用。鉴于此,中国科学技术大学/安徽师范大学熊宇杰教授和东南大学代云茜教授等人报道了首款用于光电化学流动池的多相扩散光电极,显著提高了气/液相光电化学流动转化的物质传输,并且保证了界面处的快速电子转移。通过多级设计克服了半导体氧化物的本征脆性,半导体纳米晶体可控地集成在电纺纳米纤维衍生的垫中。
文章要点
1、本研究报道了首款多相扩散光电极及流动池,首次实现了光电化学流动转化。
2、在无添加剂下,将本征脆性但活性的半导体组装成为高速流动下自支撑多孔纤维膜韧性增强的方法。通过巧妙利用在传质孔道上局域化学处理,在不损伤纤维机械强度下,赋予了多孔纤维膜高导电、高光吸收的特性结构。
3、在光电扩散电极纤维膜的孔道构建多级三相界面,具有同时亲和电解液与反应气体的界面双亲性质,且最大化保留了暴露活性位点。
4、在甲烷转化反应中,利用光电多相流动转化的传质增强,将甲烷的转化产率相比传统间歇反应提高了16.6倍,C2+产物选择性提高了4倍,同时保持至少100 h的良好稳定性
图文展示
图1.甲烷光电化学流动转化的多级纤维膜结构设计
图2.多孔纤维的结构表征
图3.纤维膜的机械性能表征
图4.纤维膜的光、电、三相界面性质
图5.流动电池中纤维光电极的光电化学甲烷转化性能
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