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云南大学王毓德教授团队——用于太阳能转化的氮化碳基S型光催化剂的最新进展 | MDPI Materials

MDPI MDPI化学材料 2024-01-14

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通讯作者



王毓德 教授

云南大学材料与能源学院

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2003年获清华大学材料物理与化学专业博士学位,现任云南大学材料与能源学院教授 (二级岗),博士生导师。德国亚历山大·冯·洪堡奖学金获得者,云南省中青年学术带头人,云南省有突出贡献优秀专业技术人才,享受云南省政府特殊津贴专家,云南省优秀教师,云南大学东陆学者。以先进半导体量子点材料、纳微复合功能材料为研究基础,以新一代高性能红外探测器、能源器件 (锂离子电池、超级电容器)、环境空气质量检测、气体敏感材料与传感器及系统、有机废水处理、电磁波吸收等为目标,开展材料、器件及其新能源科学与工程的基础研究和应用开发工作。主要研究内容包括:低维纳米金属氧化物半导体材料、纳米介孔主-客体材料、氧化物/碳 (碳纳米管、碳纤维、石墨烯等) 复合材料、有机-无机复合材料等的制备及性能,研究其在红外探测、锌离子电池、超级电容器、气体传感器、电化学传感器、光热/电催化以及电磁吸波等方面的应用。在 ACS Nano、Small、Journal of Materials Chemistry A 等国际刊物上发表 SCI 收录论文200余篇;获发明专利授权10余项。


第一作者



肖亚威 博士研究生

云南大学材料与能源学院

现于云南大学材料与能源学院攻读工学博士学位,主要研究方向为异质结材料及其在储能和催化的应用。目前以第一作者身份发表 SCI 论文5篇。


引言

通过光催化反应将太阳能转化为清洁燃料是缓解能源危机的潜在途径,氮化碳作为一种聚合物光催化剂,因其优异的光催化性能而受到越来越多的关注。云南大学材料与能源学院王毓德教授团队在Materials 期刊发表了题为“Recent Advances in Carbon Nitride-Based S-scheme Photocatalysts for Solar Energy Conversion”的综述文章,回顾了近三年来氮化碳基 S 型异质结光催化剂的发展及其在太阳能转化中的应用,论述了氮化碳基 S 型光催化剂的设计原理、制备方法、表征技术和光催化机理,系统地总结了氮化碳基 S 型光催化剂在光催化制氢、CO还原以及其他太阳能转化方面的最新研究进展,并提出了开发新型氮化碳基 S 型光催化剂所面临的挑战和未来研究方向。

图1. 氮化碳基 S 型异质结及其太阳能转化应用的示意图


研究内容

本文在总结前人工作的基础上介绍了氮化碳基光催化剂的研究现状。氮化碳基 S 型异质结光催化剂在拓展光谱响应、促进电荷分离和提高氧化/还原能力等方面具有显著优势,已经成为光催化太阳能转化领域的研究热点。


图2. 氮化碳的能带位置与光催化反应主要步骤示意图


氮化碳导带上的电子具有很强的还原性,通常作为还原型光催化剂与具有更低的导带、价带和费米能级的氧化型半导体构建 S 型异质结。费米能级的差异导致电子自发转移并在界面处形成内建电场。在内建电场作用下,弱还原能力的光生电子和弱氧化能力的光生空穴发生复合,在提高载流子分离效率的同时最大限度保留了光催化剂的强氧化还原能力。

图3. 氮化碳基 S 型光催化剂的能带结构和电荷转移机制


氮化碳是一种易于制备的二维材料,因此构建氮化碳基 S 型异质结的方法也十分丰富,包括共沉淀法、高温固相法、水热法、气相沉积法、静电自组装法和热聚合法等,制备过程中除了考虑能带匹配,还需要注意两种半导体的形貌和介面接触。


图4. 氮化碳基 S 型异质结光催化剂的制备方法


研究界面电子转移方式是证明 S 型异质结形成的重要手段。原位 X 射线光电子能谱和开尔文探针力显微镜是两种可以直接证明 S 型异质结中的电荷转移途径的表征技术。一些其他表征也可以间接或辅助证明 S 型异质结的形成,如表面光电压、紫外光电子能谱、飞秒瞬态吸收、电子自旋共振和光致发光等。DFT 计算也可以为分析界面电场的形成提供理论依据。


图 5. 氮化碳基 S 型异质结光催化机理的分析方法。


研究总结

构建氮化碳基 S 型异质结可以有效促进电荷分离、延长载流子寿命、最大限度地保持催化剂的氧化还原能力,在光催化太阳能转化领域具有广阔的应用前景。不过目前氮化碳基 S 型异质结的光催化效率还有很大的提升空间,更确切的空间电荷转移机理有待进一步探索。基于此,以下几个方面的研究有望推动氮化碳基 S 型异质结的进一步发展:


(i) 通过能带调控将氮化碳用作氧化半导体,拓展氮化碳基S型异质结的材料选择范围;

(ii) 应用先进的原位表征技术进一步揭示氮化碳基 S 型光催化剂的电荷转移机理;

(iii) 氮化碳基 S 型光催化体系中异质结与掺杂、缺陷、LSPR 等改性方法之间的相互作用机制需要进一步明确;

(iv) 探索简单的一步法或原位生长工艺,扩大异质结的接触界面,提高 S 型光催化剂的稳定性;

(v) 通过光电协同、光热协同和光磁协同等措施进一步提高氮化碳基 S 型光催化剂的催化效率。


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阅读英文原文

Xiao, Y.; Tian, X.; Chen, Y.; Xiao, X.; Chen, T.; Wang, Y. Recent Advances in Carbon Nitride-Based S-scheme Photocatalysts for Solar Energy Conversion. Materials 202316, 3745. 


  Materials 期刊介绍

主编:Maryam Tabrizian, McGill University, Canada

期刊发表涵盖材料科学与工程研究相关各个领域的最新研究成果,包括但不限于高分子、纳米材料、能源材料、复合材料、碳材料、多孔材料、生物材料、建筑材料、陶瓷、金属等,以及材料物理化学、催化、腐蚀、光电应用、结构分析和表征、建模等研究领域在内的学术文章。

2022 Impact Factor

3.4

2022 CiteScore

5.2

Time to First Decision

15.3 Days

Time to Publication

38 Days

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