​成会明/周光敏/梁正，最新JACS！

废旧锂离子电池的回收利用已成为解决资源短缺和潜在环境污染问题的当务之急。然而，直接回收废弃的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂(NCM523)正极具有挑战性，因为循环正极表面形成的岩盐/尖晶石相提供的锂层中过渡金属八面体的强烈静电斥力严重干扰了Li+的传输，从而抑制了再生过程中锂的补充，导致再生正极容量和循环性能较差。

在此，中科院深圳先进研究院成会明院士&清华大学深圳国际研究生院周光敏教授&上海交通大学梁正教授等人提出了一种采用氢氧化铵预处理SNCM523的拓扑相变策略，在SNCM523表面实现岩盐/尖晶石相向Ni_0.5Co_0.2Mn_0.3(OH)₂层状氢氧化物的相变，进而获得再生的NCM523正极材料。与非拓扑取向转化(宿主物质随着Li含量的变化而变化)相比，拓扑取向转化有助于形成更好的Li+转运通道，最小化动力学复杂性，提高了Li+在SNCM523再生中的转运效率。再生正极表面没有未转化的岩盐/尖晶石相，提高了循环性能。

更重要的是，通过拓扑取向转化实现了工业生产的废NCM523黑体(SNCM523-BM)、废LiCoO₂(SLCO)、废LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ (SNCM622)材料的再生。

图1. 再生SNCM523的拓扑变换方法示意图及其结构表征

总之，该工作提出了稳定的岩盐/尖晶石相的拓扑结构转变为Ni_0.5Co_0.2Mn_0.3(OH)₂，然后返回NCM523正极。结果是在通道中（从一个八面体位置到另一个八面的体位置，通过一个四面体中间物）Li+更容易传输，静电排斥减弱，从而发生具有低迁移势垒的拓扑再硫化反应，这大大改善了再生过程中的锂补充。

此外，所提出的方法可以扩展到修复废NCM523黑色物质、废LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂和废LiCoO₂正极，其再生后的电化学性能与商业原始正极相当。这项工作通过修改Li+传输通道，证明了再生过程中的快速拓扑再硫化过程，为废旧LIB正极的再生提供了独特的视角。

图2. SNCM523、RSNCM523和RHSNCM523电化学性能

Topotactic Transformation of Surface Structure Enabling Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c13151

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