​郭玉国/辛森，最新AFM！

采用硅基负极材料制备的高能锂离子电池（LIBs）通常由于负极的机械失效而导致循环寿命较短，更重要的是，由于在初始充电期间不可逆地消耗正极锂，会导致电池的电化学失效。(电)化学预锂化已显示出有希望补偿初始锂的损失并改善电池的循环性能。然而，以前直接应用于负极或正极的策略可能会引起对安全和电极结构退化的担忧，并且与电池的工业制造不太兼容。

图1. 三种预锂化策略的示意图

中科院化学所郭玉国、辛森等提出了一种功能性的预锂化隔膜，以补偿负极锂的损失，并使高能量的LIBs具有长循环寿命。反氟石Li₅FeO₄（LFO）作为预锂化剂被支撑在隔膜的一侧，通过附着在正极上，它在最初的形成过程中通过四电子氧化还原反应提供了701 mAh g^-1的大不可逆容量。通过使用功能隔膜，NCM811||SiO_x/G全电池的可逆容量提高了＞40%，这使得3-Ah软包电池的电池级比能量稳定在330 Wh kg^-1，可以满足电动汽车的里程需求。

此外，功能性隔膜的预锂化与目前的LIB制备兼容，并且对电池的形成和运行没有显示出不利影响。预锂化剂在隔膜上的面质量负载（面容量）可以调整，以精确匹配不同LIB负极的Li⁺补给能力。

图2. 功能性隔膜的制备和物理化学特性

特别是，在＞2.8 vs. Li⁺/Li时，带电的LFO支持的功能隔膜几乎没有任何放电能力，因此它可以适应各种正-负极组合的使用。在较低的放电截止电压下，隔膜恢复了一些锂的插层能力，因此它可以防止在局部过锂化的情况下在负极上形成枝晶。另外，通过对LFO支持的隔膜进行适当的设计，可以实现快速检测和应对早期枝晶形成的智能功能隔膜。

例如，通过先在隔膜的负极面涂上一层枝晶反应材料（如磷或与金属锂发生化学反应的材料），然后再涂上绝缘层，任何通过隔膜传播的枝晶都可以与反应层发生反应，从而引起电压波动，这可以被电池管理系统（BMS）识别。对电压波动的精确检测将有助于识别负极过锂化区域枝晶的形成，以便BMS可以对电池进行放电以电化学地溶解枝晶。在该领域的更多努力将有助于创造一个安全和可持续的高能量可充锂离子电池。

图3. 基于LFO-FS的全电池的示意图和电化学性能

A Functional Prelithiation Separator Promises Sustainable High-Energy Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300507

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