Adv. Sci.：珍珠结构增强的NASICON正极实现5000次循环钠离子电池

基于良好的离子导电性和结构稳定性，钠超离子导体（NASICON）材料，特别是利用钒的多价氧化还原反应，是钠离子电池（SIBs）中最有前途的正极之一。

为进一步促进其在大规模储能生产中的应用，一个合理的策略是将钒与地球上丰富而廉价的元素（如铁、锰）相结合，以降低钒基NASICON材料的成本和毒性。

图1. p-NVFP的示意及表征

东北师范大学吴兴隆、郭晋芝、新加坡南洋理工大学Edison Huixiang Ang等通过用铁部分取代V，设计了一种非凡的NASICON材料Na_3.05V_1.03Fe_0.97(PO₄)₃（NVFP）。此外，除了由溶胶-凝胶工艺产生的碳涂层外，还选择了具有独特形状的支链的球形高导电性Ketjen Black（KB），以提高电子导电性、平衡价态、并在初始电化学过程中调节主要结构。

研究显示，像"珍珠"一样的支链环绕着独立的NVFP颗粒（p-NVFP），提供了更多的导电路径，大大提高了电流密度和电池容量，进一步延长了电池的使用时间。因此，所得p-NVFP呈现出良好的容量（0.2C时106.8 mAh g^-1）、显著的高倍率容量（即使在15C时也有87.8 mAh g^-1）和长循环（5C下稳定运行超过5000次）性能。

图2. p-NVFP的电化学性能研究

此外，作者通过采用原位X射线衍射（XRD）和原位X射线光电子能谱（XPS）阐明了活性支链注入对晶体结构畸变的影响。并且通过循环伏安法（CV）曲线和恒电流间歇滴定技术（GITT）对p-NVFP的稳定运行进行了研究。

在电压平台下的快速动力学刺激下，p-NVFP的全电池显示出显著的能力，在20C时具有84.9 mAh g^-1的高容量保持和持久的循环性能（在2C时每循环的容量衰减率为0.016%）。这种简单而有效的结构设计通过"珍珠"的分散传输网络缓冲了电流对宿主材料的影响，而p-NVFP的混合状态使固溶反应在钠存储机制中得到充分体现，这为其他具有成本效益的系统的大规模储能应用提供了启示。

图3. 原位XRD和XPS研究

Pearl-Structure-Enhanced NASICON Cathode toward Ultrastable Sodium-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301308

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