Chem. Eng. J.：调节界面副反应！实现稳定、高效制备H2O2

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H₂O₂是一种环保化学试剂，广泛应用于纸浆漂白、纺织、化工等制造业，将H₂O₂应用于高级氧化工艺(AOPs)时可以将大部分有机物氧化为H₂O和CO₂。蒽醌氧化法(AO)是工业生产H₂O₂的主要方法，但由于AO工艺步骤复杂、能耗高、有一系列的副反应和复杂的中间体和废物，因此被认为是不经济、不环保的技术。电化学合成H₂O₂因其高效、绿色等特点，被认为具有较高的发展潜力和可持续性。目前用于合成H₂O₂的ORR阴极催化剂的选择性、氧传质和阴极界面的电子转移是影响H₂O₂产率的三个重要因素。

基于此，天津大学李楠等人通过简化电极结构、调整催化界面等方法，优化了超疏水炭黑-石墨双层吸气阴极的性能，并提高其长期工作的稳定性。

传统的吸气阴极(ABC)具有良好的产H₂O₂的性能，但随着操作时间的延长，H₂O₂产率显著下降。采用无气体扩散层(GDL)的新型ABC(CL-S)不仅可以大大降低电极的制备成本，还在10，20，30和40 mA cm^-2的电流密度下，展现出优异的H₂O₂产率(232±1，407±28，338±45和273±11 mg L^-1 h^-1)和电流效率(73%、64%、35%和21%)。为了提高催化剂制备H₂O₂的性能，本文通过煅烧进一步优化了双层阴极的疏水性。在10、20、30和40 mA cm^-2的电流密度下，煅烧后的催化剂CL-Sc的H₂O₂产率分别为(270±8)、(571±7)、(750±25)和(988±28) mg L^-1 h^-1，较CL-S分别增加了16%、40%、122%和262%，比未煅烧的催化剂的性能提高了40%。基体除了在阴极结构中起到支撑作用外，基体还起着传递电子的作用。

因此，本文将SSM替换为TM，煅烧后形成了催化剂CL-Tc。测试结果表明，当电流密度为10、20、30、40 mA cm^-2时，CL-Tc的H₂O₂产率分别为(320±2)、(630±1)、(936±1)、(1189±4) mg L^-1 h^-1，并且电流效率分别为100%、99%、98%和94%。这说明转变基体后，CL-Tc的H₂O₂制备性能显著提高，电流效率可以接近甚至达到100%，可以说明只有2e^-的ORR发生在催化层的活性位点，没有其他副反应发生。值得注意的是，在超过100小时的测试过程中，CL-Tc的性能保持良好，这说明本文制备的CL-Tc同时具有高产率和稳定的优点。

本工作着重于提高ABC的H₂O₂产率、电流效率和长期工作的稳定性。在传统的“三明治”电极的制备基础上，对催化剂进行煅烧，以调节催化层的疏水性，建立稳定的超疏水液-气-固三相界面，进而实现了更好的氧传质。

此外，通过煅烧还优化了催化剂的活性位点，有效的避免了H₂O₂再吸附还原为H₂O，提高了催化剂的的稳定性。更重要的是，阴极结构的变化使制备过程更容易和更经济，还克服了传统ABC的催化层和气体扩散层之间的凸起和分离。综上所述，CL-Tc是一种高效且可以稳定制备H₂O₂的阴极催化剂，并且本文的催化剂制备策略简单，成本低，不仅为H₂O₂的高效制备提供了新的见解，也为未来阴极的实际应用和放大提供了新的见解。

Electrochemical Production of H₂O₂ with 100% Current Efficiency and Strong Stability by Adjusting the Interfacial Side Reactions of Air-Breathing Cathodes, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.142417.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142417.

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