【做计算 找华算】理论计算助攻顶刊，10000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！经费预存选华算，高至15%预存增值！探索新型高效水裂解催化剂的有效策略对氢能技术的发展具有重要意义。基于此，北京大学齐利民教授和四川大学赵焱教授等人报道通过结合电子学和空位工程，制备了独特的钼（Mo）掺杂钌-钴氧化物（Mo-RuCoOx）纳米片阵列，作为析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的高性能双功能电催化剂。Mo-RuCoOx纳米阵列在电流密度为10 mA cm−2下的HER和1 M KOH下的OER分别表现出41和156 mV的过电位。此外，由Mo-RuCoOx纳米阵列组装的双电极电解槽需要低至1.457 V的电池电压才能达到10 mA cm-2的碱性整体水分解。通过DFT计算，作者研究了掺入Mo对RuCoOx的OER和HER催化活性的影响。通过构建Co3O4(113)和CoOOH(010)的模型来表示Co3O4和CoOOH的催化表面，Co3O4和CoOOH在其共同平面中具有较低的表面能。电荷密度差表明，对比Ru-CoOOH和RuCoOx，加入Mo原子和氧空位调节了活性中心的电子结构和吸附能力。特别是Mo原子的加入和氧空位的加入，增强了不对称相互作用，导致Ru-CoOOH中Ru、Co和O之间的相互作用更强，减少了RuCoOx中Co向O的电子转移。作者研究了上述位点的OER过程，计算了相应的自由能变化。结果表明，对比Co3O4，CoOOH上的Co和Ru位点的过电位更低，催化活性更高。因此，活性OER催化剂实际上是CoOOH而不是Co3O4，并且Co3O4重构越好，催化剂活性越高。通过速率决定步骤（RDS）的过电位来评估不同活性位点的催化活性，发现Co而不是Ru位点对OER活性有贡献。此外，氧化中间体可以通过p-d杂化与活性位点发生强烈的相互作用。Electronic and Vacancy Engineering of Mo-RuCoOx Nanoarrays for High-Efficiency Water Splitting. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/adfm.202303073.【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM等狂发顶刊，好评如潮！计算内容涉及OER、HER、ORR、CO2RR、NRR自由能台阶图、火山理论、d带中心、反应路径、掺杂、缺陷、表面能、吸附能等。添加下方微信好友，立即咨询：