第一作者：Cheng Yang, Huachun Ma通讯作者：伍晖，李晓雁通讯单位：清华大学 【研究亮点】预锂化可以提高锂离子电池(LIB)的性能，因此迫切需要一种具有高质量和高工业兼容性且经济高效的预锂化策略。本文作者开发了一种用于锂离子电池负极连续预锂化的卷对卷电沉积和转印系统。通过卷对卷压延，预制负极可以完全转印到电沉积锂金属上。转印过程中的界面分离和粘附分别与界面剪切和压应力有关。通过简便的转印预锂化，石墨和硅/碳复合电极半电池分别实现了99.99%和99.05%的高初始库仑效率，同时全电池的初始库仑效率和能量密度在使用预锂化电极后也有显著增加。 【主要内容】尽管人们在锂离子电池领域进行了深入研究并取得了快速进展，但向电动汽车的广泛应用受到有限行驶里程的限制，而行驶里程则由锂离子电池能量密度控制。在过去的十年中，进一步提高锂离子电池能量密度一直是一个关键且具有挑战性的研究领域。对于锂离子电池，负极上固态电解质界面（SEI）的形成会消耗大量锂离子，导致初始库仑效率低，能量密度衰减严重。此外，对于下一代高能量密度硅基负极，由于纳米结构硅负极中形成的SEI的表面积增加，锂损失可能会更严重地损害能量密度。在过去的十年中，预锂化被认为是解决活性锂损失问题和提高下一代锂离子电池能量密度的有效途径。预锂化策略通过各种锂源引入额外的活性锂离子，这些额外的锂离子有助于SEI的形成，最终导致能量密度的提高。然而，各种预锂化方法受到其复杂性、可行性低或缺乏普适性的限制，人们期待并迫切需要一种经济高效、可控且工业适应性强的负极预锂化方法。 鉴于此，清华大学伍晖教授和李晓雁教授课题组开发了一种卷对卷电沉积和转印工艺来生产不同类型的预锂化负极，并介绍了它们在提高锂离子电池能量密度方面的应用。通过优化电沉积参数，将可控量的锂沉积在集电器上。同时利用沉积锂和负极层之间的强结合力，采用电极转印工艺将活性材料转移到电极上。利用这种方法，研究人员成功制备了预锂化石墨和硅/碳(Si/C)复合负极。两种负极均表现出提高的初始库仑效率并具有稳定的循环性能。预锂化电极可进一步有效改善Li(NiCoMn)1/3O2 (NCM)和LiFePO4(LFP)全电池的初始库仑效率和能量密度（预锂化石墨||NCM电池初始库仑效率89.39%，能量密度380.2 Wh kg−1，预锂化石墨||LFP电池库仑效率95.88%，能量密度329.6 Wh kg−1）。通过有限元模拟和理论建模，作者揭示了转印过程中的界面分离和粘附分别与界面剪切应力和压力有关，从而为后续实验和工业应用提供了指导设计。另一方面，本文进一步建立了低成本且高效的卷对卷电沉积和转印系统（RET）用于预锂化电极的连续生产。该策略可以普遍适用于制造各种电极，可与当前的锂离子电池产业完美对接。本文提出的卷对卷转印系统为锂离子电池提供了一种高性能、可控、可扩展和工业适应性强的预锂化方法。Fig. 1 | Fabrication of single-sided preGr electrode.Fig. 2 | Characterizations of preGr electrodes.Fig. 3 | Electrochemistry features of preGr and preSi/C electrodes.Fig. 4 | ICE improvements and cycling stabilities of prelithiated full cells.Fig. 5 | FE simulations for rolling depression of the prelithiated anode.Fig. 6 | Tracking and simulations of interface separation and adhesion.Fig. 7 | Roll-to-roll fabrication of transfer-printing anodes. 【文献信息】Yang, C., Ma, H., Yuan, R. et al. Roll-to-roll prelithiation of lithium-ion battery anodes by transfer printing. Nat Energy (2023).https://doi.org/10.1038/s41560-023-01272-1