文献解读‖北京航空航天大学大学李彬、杨树斌《ACS Energy Lett.》：用于稳定锂金属电池的溶剂化结构可调的相变电解质

文章背景

Li⁺溶剂化结构(LSS)被认为是决定锂金属电池电化学性能的决定性因素。

成果简介

北京航空航天大学大学李彬、杨树斌团队提出了一种相变电解质(PCE ),其LSS可以通过改变电解质的物理状态来调节。PCE的主要溶剂是十二烷二酸二甲酯(DDCA)，在一系列溶剂中脱颖而出，表现出优异的综合性能。

PCE在固态和液态下显示出高的离子电导率、锂迁移数和宽的电化学稳定性窗口。此外，所得PCE的LSS可以根据其物理状态在溶剂分离离子对(SSIP)和接触离子对(CIP)结构之间可逆地转换。

这一特性使PCE在抑制锂枝晶生长和活性阳极材料溶解方面优于传统的液体电解质，尤其是在不同的温度下。组装的Li-LiMn₂O₄全电池显示出优异的电化学性能、高库仑效率和容量保持率。

图文导读

图1

图2

图3

图4

图5

总结与展望

本文通过简单地调节PCE的外部温度和相态实现了对LSS的操作调控，该由LiTFSI的锂盐和DDCA与DME的混合共溶剂组成。

通过实验和计算研究了其物理特性和电化学性能。发现LSS可以根据PCE的物理状态在SSIP和CIP之间转换。LSS的原位转化使得PCE即使在其固态下也具有高离子电导率。

此外，与广泛使用的液体电解质(酯和醚电解质)相比，PCE在调节锂离子电镀和抑制LMO阴极中锰离子溶解方面表现出优势，尤其是在不同温度下。

基于PCE的独特性质，提出了交替温度循环方案(15°C充电/35°C放电)，锂LMO电池优于传统的液体酯和醚电解质。电解质LSS的实时调节策略将会启发未来智能电解质的设计。

文献链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c01919

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