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三十年来，具有低配位阴离子的锂盐如双(三氟甲磺酰基)酰亚胺(TFSI)一直是基于聚环氧乙烷(PEO)的“干”聚合物电解质的最新技术。用基于TFSI的离子液体(ILs)增塑PEO以形成三元固体聚合物电解质(TSPEs),增加了电导率和Li+扩散率。然而，与它们的“干”对应物相比，Li+运输机制不受影响，并且本质上与聚合物主体基质的动力学耦合，这限制了Li+运输的改善。
亥姆霍兹明斯特研究所Elie Paillard、Diddo Diddens和明斯特大学Andreas Heuer等在此提出了一种范式转变:使用更多的配位阴离子，如三氟甲磺酰基-N-氰基酰胺(TFSAM)，其能够与PEO竞争Li+溶剂化，以加速Li+运输并达到更高的Li+迁移数。
本文要点：
（1）二元和三元TFSAM基电解质中的Li–TFSAM相互作用通过实验方法进行了探索，并在最近的计算结果的背景下进行了讨论。在PEO的TSPEs中，TFSAM大大加速了Li+的迁移(Li+迁移数增加了6倍，Li+电导率增加了2-3倍),计算机模拟显示锂动力学有效地从聚合物重新耦合到阴离子动力学。最后，这种在TSPEs中配位阴离子的概念成功地应用于LFP||Li金属电池，提高了容量保持率(300次循环后为86%)和2C时的倍率性能。
（2）这些结果建议重新思考配位阴离子在三元聚合物电解质中的作用，并可能导致该研究领域的许多未来进展，因为多年来已经提出了许多阴离子，但由于盐离解不充分，这些阴离子没有作为液体电解质(在有机溶剂基或离子液体基电解质中)或“干”SPE的竞争性用途。
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参考文献:
Hoffknecht, J.-P., Wettstein, A., Atik, J., Krause, C., Thienenkamp, J., Brunklaus, G., Winter, M., Diddens, D., Heuer, A., Paillard, E., Coordinating Anions “to the Rescue” of the Lithium Ion Mobility in Ternary Solid Polymer Electrolytes Plasticized With Ionic Liquids. Adv. Energy Mater. 2022, 2202789.
DOI: 10.1002/aenm.202202789
https://doi.org/10.1002/aenm.202202789
原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR