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硅（Si）是用于可充电锂离子电池负极的高容量材料。目前，在负极中使用Si的一个基本挑战是容量衰减，人们已经发现容量衰减与Si和液体电解质之间的界面不稳定性部分相关，这是由于Si在充电和放电时的大体积波动所致。关于智能纳米尺度设计概念，无论是预先合成的还是原位形成的，都导致了与Si的体积摆动相关的有害因素的减轻。然而，人们一直不清楚Si的化学状态如何演变并导致电池循环时的容量衰减。
基于此，太平洋西北国家实验室Jie Xiao，Chongmin Wang使用低温电子能量损失光谱在亚纳米尺度上直接监测电池循环时硅的化学演变。
文章要点
1）研究发现，在循环过程中，Si颗粒逐渐氧化形成二氧化硅（SiO2），SiO2从颗粒表面开始，逐渐渗透到颗粒内部，直接导致容量衰减。研究人员推测了Si氧化的可能机理。
2）研究人员进一步展示了如何通过电解质添加剂形成有效的钝化层来提高循环稳定性，代表性地，即使是低浓度的氟代碳酸亚乙酯也会导致在Si纳米粒子表面上形成LiF层，从而防止Si氧化并提高循环稳定性。
目前的工作揭示了Si氧化是导致容量衰减的一个以前未认识到的因素，因此为Si基材料负极的设计提供了见解。
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参考文献
Joseph Quinn, et al, Tracking the Oxidation of Silicon Anodes Using Cryo-EELS upon Battery Cycling, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c08777
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c08777
原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR