第一作者：严鹏程
通讯作者：李赫楠
DOI:10.1016/j.bios.2022.114144
（1）超薄结构缩短了载流子的传输路径，有效抑制电荷复合；
（2）氮缺陷和氰基的协同修饰不仅减小DCN带隙，拓宽光吸收范围，而且引入中间电子态，作为电子陷阱，加速光生电子和空穴的分离和迁移，提升光电性能；（3）该ATZ传感器表现较宽的检测范围和低检测限，并在实际水样检测中显示出较高的精确度。2022年3月，Biosensors and Bioelectronics杂志在线发表了江苏大学李赫楠教授团队光电化学传感领域的最新研究成果。该工作报道了一种氮缺陷协同氰基修饰的超薄氮化碳基光电化学适配体传感器的构建及其高效检测水体中阿特拉津残留。论文第一作者为：严鹏程，论文通讯作者为：李赫楠教授。
阿特拉津（ATZ）农药残留对人体健康危害巨大。为确保人类生命健康，迫切需要开发一种快速、准确的技术来测定水体环境中的ATZ。基于光电信号转换建立起来的光电化学（PEC）适配体传感器因其兼具成本低、响应速度快和微型化等优势，在生命分析、食品安全和环境污染物领域应用广泛。石墨相氮化碳具有成本低、化学/热稳定性好、环境友好、可见光响应和分子结构易调控等显著特点。然而，体相氮化碳存在电子和空穴易重结合、缓慢的电荷迁移和较低的太阳光利用率等不足，导致基于此构建的光电化学传感器分析性能并不理想，限制实际应用。
基于DCN的PEC适配体传感器的构建过程：CN/ITO电极表现出一定的光电流强度。这是因为CN在光照射下被激发并产生电子-空穴对。随后，电子-空穴对被分离，电子从价带（VB）转移到导带（CB），并通过ITO电极转移到外部电路，从而产生光电流。DCN/ITO电极显示的光电流值是CN/ITO电极的3倍。这主要是因为：一方面，DCN材料中存在氮缺陷和氰基，不仅缩小了材料的带隙，提高了光的利用率，而且引入中间电子态，进一步提高对更长波长可见光的利用，产生大量的电子-空穴对。另一方面，DCN材料具有超薄结构，缩短了光生载流子从体相到表面的传输路径，显着增强了PEC性能。在DCN/ITO电极表面修饰适配体后，得到的Aptamer/DCN/ITO电极的光电流降低。这是因为适配体较大的空间位阻导致电极阻抗增加。当Aptamer/DCN/ITO电极孵育ATZ（10 pM）后，得到的ATZ/Aptamer/DCN/ITO电极的光电流响应进一步降低。这是因为适配体特异性识别ATZ，形成的适配体-ATZ大分子附着在传感器表面，进一步增加了电极的空间电阻，使得光电流降低。在ATZ浓度从1.0×10-4到1.0×103 pM范围内，传感器的光电流信号随着ATZ浓度的对数增加呈线性下降。线性回归方程为I0-I = 0.1144 + 0.02124 log C（I为一定量ATZ存在时ATZ/Aptamer/DCN/ITO电极的光电流，I0为Aptamer/DCN/ITO电极的光电流），线性相关系数R2为0.995，检测限为3.33×10-5 pM (S/N = 3)。基于DCN材料成功构建了PEC适配体传感器，用于检测水体环境中的ATZ。氮缺陷和氰基的引入扩大了光吸收范围，有效的捕获光生电子和抑制电荷复合。形成的中间电子态可以作为电子陷阱，加速光生电子和空穴的分离和迁移。此外，制备DCN材料过程中产生的气体具有剪裁效应，赋予DCN材料超薄纳米片结构，缩短光生电子的传输路径，加速光生载流子的转移和分离，提高DCN材料的PEC性能。利用适配体与ATZ的特异性识别功能，该传感器在检测ATZ时显示较宽的检测范围和低检测限，并在实际水样检测中显示出较高的精确度。本工作为精准调控氮化碳材料的电子结构提供理论指导，为合理设计高效的传感器用于环境监测以及农业科学领域提供了新思路。
严鹏程，博士，江苏大学能源研究院师资博士后。主要从事功能纳米材料的控制合成及其在光电化学传感领域的应用研究。发表SCI期刊学术论文30余篇，论文SCI他引540余次，H因子13。以第一作者/通讯作者在Biosensors and Bioelectronics、Sensors and Actuators B 等国际学术期刊发表SCI论文12篇。授权专利2件。
李赫楠，博士，教授，博士生导师，齐齐哈尔人，无党派人士。于东南大学获得工学博士学位，随后进入澳大利亚格里菲斯大学（Griffith University）及昆士兰科技大学（QUT）从事研究工作，归国后进入江苏大学化学化工学院。主要研究方向：从事功能纳米材料的控制合成及其在光/电化学方面应用研究。（I）从事针对环境污染物及致病病毒的光电分析方法研究，聚焦光电传感界面的构筑及新型光电纳米材料在分析化学中的应用。（II）针对目前非贵金属催化材料在实际电池运行状态下低活性、低稳定性等问题，提出多级过渡金属基电催化剂，探索构筑高性能金属空气电池阴极催化剂及电极结构的有效方法。近五年，共发表SCI论文70余篇；主持完成国家自然科学基金1项、省部级基金1项；主持在研国家自然科学基金面上项目1项。2021年，获中国石油和化学工业联合会科技进步二等奖。授权发明专利5件，成果转化3项。Pengcheng Yan, Yucheng Jin, Li Xu, Henan Li et. al. Enhanced photoelectrochemical aptasensing triggered by nitrogen deficiency and cyano group simultaneously engineered 2D carbon nitride for sensitively monitoring atrazine. Biosensors and Bioelectronics 2022, 206, 114144.
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0956566322001841
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本文素材来源：李赫楠课题组