重磅！东南大学研究团队首次在分子钙钛矿铁电体中观察到涡旋畴结构！

近日，东南大学化学化工学院国际分子铁电科学与应用研究院暨江苏省“分子铁电科学与应用”重点实验室在分子铁电研究中取得重要进展。团队首次在分子铁电薄膜中发现了奇特的“涡旋-反涡旋” (vortex-antivortex)畴结构。

(a)室温下(4,4-difluoropiperidinium)2PbI4晶体堆积结构；(b)晶胞单元；(c)自然界中的水漩涡现象，在涡旋中心能量最低；(c, d) (4,4-difluoropiperidinium)2PbI4薄膜中涡旋畴的PFM振幅(d)和相位(e)图；(f)“涡旋-反涡旋”极化分布示意图。

作为一种特殊的拓扑形态，铁电涡旋畴中自发极化在有限空间内局域成一个闭合通量，使得该区域尤其是畴壁处具有丰富的物理性质，在铁电超导器件、场效应晶体管、光电探测器和发光二极管等器件上有广泛的应用。此外，由于涡旋中心能量最低，极化态之间的翻转更容易，这种畴结构非常适合构筑低能耗存储器。

目前对涡旋畴结构的研究大多是基于无机铁电材料，在分子铁电体中还没有报道。该文利用“氟代效应” 改性策略，成功合成了有机-无机杂化钙钛矿分子铁电体(4,4-difluoropiperidinium)₂PbI₄。受对称性和边界条件限制，该材料的薄膜中广泛存在由8个次级畴合并而成的8重态拓扑畴结构。基于晶体结构及压电力显微镜(PFM)成像分析，拓扑畴中一共存在4种极化状态。

其中，同一个象限中两个畴的极化方向相反，呈180˚角；而相邻象限畴的极化方向夹角为90˚。这样，该区域的极化在顺时针方向存在一个+2π旋转(vortex），在逆时针方向存在一个-2π旋转(anti-vortex)，形成漂亮的“涡旋-反涡旋”结构。独特的畴结构，加之分子铁电体机械柔性、易结晶、易成膜等特点，使得(4,4-difluoropiperidinium)2PbI4在器件上有很大的应用前景。

相关成果以题为“Observation of vortex domains in a two-dimensional lead iodine perovskite ferroelectric”在化学领域顶级期刊Journal of the American Chemical Society《美国化学会会志》上发表。该工作由博士生张含悦、宋贤江、陈晓刚等共同努力完成，东南大学为第一通讯单位。该成果得到“东南大学十大科学与技术问题”启动培育基金的资助。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00371

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配图摄影 | 李勖晟 逄康博 班盼盼

文字 | 熊仁根

编辑 | 冀文琦

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