文献速递 | 张铁锐课题组 AEM 光催化CO2还原

第一作者：熊旭阳

通讯作者：张铁锐

DOI:10.1039/D0GC02786C

NO.1 成 果 报 告
中国科学院理化技术研究所张铁锐研究员等以富缺陷的氧化锆为载体，在其表面锚定单原子Ni，制备出了一类新型的Ni基单原子光催化剂。实现了在无须光敏剂和牺牲剂等添加剂的使用下，将CO₂高活性（11.8 µmol· g⁻¹ ·h⁻¹）、高选择性（92.5%）的转化为CO。本篇工作同时揭示了Ni单原子在缺陷体系（氧缺陷或者锆缺陷）中还原CO₂的机理。研究结果表明，当单分散的Ni原子被氧化物载体中的氧缺陷捕获时，其可以实现在较低的能量壁垒下将CO₂转化为HCOO中间体，进一步转化为CO这样的反应路径。本文报道的金属单原子催化剂充分利用了氧化锆材料上的缺陷位点，不仅为单原子的制备工作提供了成功范例，也丰富了科研人员对于缺陷位点应用的认识。本文以：“Photocatalytic CO₂ Reduction to CO over Ni Single Atoms Supported on Defect-Rich Zirconia”为题发表在Advanced Energy Materials上，第一作者为中国科学院大学，中国科学院理化技术研究所在读博士熊旭阳，通讯作者为张铁锐研究员。NO.2 背 景 
光催化二氧化碳还原是一种很有前景的将二氧化碳转化为高附加值化学品的技术之一。尽管近些年来各种类型的单原子催化剂被证实可以提升光催化CO₂还原的活性和CO生成的选择性，但是由于这些金属单原子位点大多是金属-碳氮配位的结构，其光催化作用的发挥往往需要牺牲剂等添加剂的使用，因此削弱了单原子催化剂在未来实际应用中的价值。理论上，构筑金属-氧化物类型的单原子催化剂，可以在不借助牺牲剂等辅助下，同时高活性、高选择性地将CO₂还原。NO.3 图 表 解 析 





























NO.4 作 者 简 介 
张铁锐，中国科学院理化技术研究所研究员，博士生导师，中国科学院光化学转化与功能材料重点实验室主任。吉林大学化学学士（1994-1998），吉林大学有机化学博士（1998-2003）。之后，在德国（2003-2004）、加拿大（2004-2005）和美国（2005-2009）进行博士后研究。2009年底回国受聘于中国科学院理化技术研究所。主要从事能量转换纳米催化材料方面的研究，在Nat. Commun.，Adv. Mater.，Angew. Chem. Int. Ed，JACS，Chem. Soc. Rev. 等期刊上发表 SCI 论文 200 余篇，被引用 15000 多次，H 指数 66，并入选 2018、2019 科睿唯安“全球高被引科学家”；申请国家发明专利 42 项（已授权 27 项），在国际会议上做特邀报告 40 余次。2017 年当选英国皇家化学会会士。曾获得：皇家学会高级牛顿学者、德国“洪堡”学者基金、国家基金委“杰青”、国家“万人计划”科技创新领军人才等资助、以及太阳能光化学与光催化领域优秀青年奖等奖项。兼任 Science Bulletin 副主编以及 Advanced Energy Materials、Scientific Reports、Materials Chemistry Frontiers、ChemPhysChem、SolarRRL、Carbon Energy、Innovation 等期刊编委。现任中国材料研究学会青年工作委员会-常委，中国感光学会光催化专业委员会-副主任委员、中国化学会青年工作者委员会-委员等学术职务。课题组链接：
http://zhanglab.ipc.ac.cn
NO.5 本 文 使 用 设 备 

关键特征：

● 采用釜式反应器，并针对气固相实验对反应器进行扁平化设计；

● 配置压力传感器，对反应器内压力实时监测，压力最高可达0.15 MPa；

● 体积小巧，可搭配多种检测设备；

● 高压金属快插插头，密闭/循环两种气路模式随意切换；

● 内置热电偶，实时显示样品体相温度，工作温度高达600 ℃。

NO.6 本 文 推 荐 设 备 






关键特征：

● 从光催化角度设计开发，实现强光+中热的气固相光热耦合反应；

● Φ35 mm大口径光窗，材料受光比例增大，便于研究光对反应体系的影响；

● 薄层釜式反应器，使气体主动穿过催化剂表面，反应气体可充分与催化剂接触，提高反应效率；

● 可选配表面测温组件，直观动态反映催化剂表面温度变化。

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素材来源：中国科学院理化技术研究所张铁锐研究员团队。

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