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文献速递 | 李俊&陈洪 JACS 光催化CO2还原

泊菲莱科技 泊菲莱科技 2023-01-01

第一作者:李俊 潘文凤

通讯作者:刘巧云 陈洪

通讯单位:郑州大学 南方科技大学

DOI:doi.org/10.1021/jacs.1c01109


成 果 简 介

近日,郑州大学河南先进技术研究院绿色催化研究所李俊副教授和南方科技大学陈洪研究员团队在化学类顶尖期刊Journal of the American Chemical Society上发表了题为“Interfacial Engineering of Bi19Br3S27 Nanowires Promotes Metallic Photocatalytic CO2 Reduction Activity under Near-Infrared Light Irradiation”的封面论文。文中通过碱刻蚀策略对半导体材料进行表界面重构,获得表面具有多元缺陷和氧掺杂的半导体光催化材料,在没有任何牺牲剂和助催化剂的条件下显示了增强的近红外光响应的光催化CO2还原生成高价值的太阳能燃料化学品的性能。这项工作为开发高性能的近红外光驱动的硫基光催化剂提供了独特的表界面工程策略,为有效利用近红外范围的太阳光和为实现碳中和的目标提供了一定的参考价值。


引 言

受自然界光合作用的启发,开发基于半导体光催化剂的人工光合作用,将CO2转化为可持续的太阳能燃料,被认为是一种有效的途径。但是,由于CO2分子结构的高稳定性,使得光催化CO2还原反应(CO2RR)通常反应迟缓。此外,CO2RR涉及多个质子耦合和电子转移过程,导致CO2RR所得产物具有多样性和不可控的选择性。为了实现高的CO2RR活性和选择性,一些宽带隙半导体,已被广泛研究。这些宽带隙光催化剂只能有效利用紫外光和可见光,而占太能能光谱中50%以上的近红外(NIR)光,却无法有效利用。因此,开发具有更高的太阳能利用效率的高效光催化剂,将其用于CO2RR仍然是一个巨大的挑战。


图 文 导 读

纳米线的形貌与表面结构

缺陷结构测试与理论模拟

光催化性能和机理研究


全 文 小 结

本工作,通过碱刻蚀策略对半导体材料进行表界面重构,获得表面具有多元缺陷和氧掺杂的半导体光催化材料,在没有任何牺牲剂和助催化剂的条件下显示了增强的近红外光响应的光催化CO2还原生成高价值的太阳能燃料化学品的性能。实验证明了引入的缺陷和氧元素有效地增强了半导体材料对太阳光的吸收和CO2的吸附,同时降低了CO2的活化能,理论计算从原子尺度解释了的催化剂的表界面结构和反应活性之间的构效关系。这项工作为开发高性能的近红外光驱动的硫基光催化剂提供了独特的表界面工程策略,为有效利用近红外范围的太阳光和为实现碳中和的目标提供了一定的参考价值。

本研究得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金和郑州大学青年拔尖人才专项基金等的支持。

文章链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c01109


作 者 简 介

李俊,郑州大学直聘副教授,硕士生导师,郑州大学青年拔尖人才,中国化学会会员,中国感光学会会员。主要从事纳米催化剂的研究,包括材料结构设计、可控构筑、原位表征及其在光、电催化领域的应用研究等,设计并构筑了一系列新型纳米催化剂用于环境污染净化和碳基资源转化,并取得了创新性成果。以第一/通讯作者在国内外相关领域的高水平期刊Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Appl. Catal. B: Environ.、Environ. Sci. Technol上发表SCI收录论文20篇。目前主持河南省博士后科学基金,中国博士后科学基金和河南省科技攻关等项目5项。

陈洪,于2014年获得斯德哥尔摩大学博士学位。先后在瑞典皇家工学院孙立成院士课题组、美国斯坦福大学同步辐射中心Michael F. Toney教授和加州大学伯克利分校杨培东院士课题组从事博士后研究工作。于2018年9月加盟南方科技大学担任副教授、研究员、助理院长、深圳市材料界面科学和工程应用重点实验室副主任,金属污染治理与环境材料结构化学课题组组长。近年来在Nature Materials, Science Advances, PNAS, Nature Communications, Matter, Journal of American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Advanced Materials, Environmental Science & Technology, Nano Letters, ACS Nano等杂志发表论文100余篇,其中影响因子大于8的45篇,热点论文1篇,高被引论文6篇,Google Scholar总引用次数4000余次, h-index 35。主持广东省杰出青年基金、国家自然科学基金面上项目、深圳市基础研究重点项目、深圳市海外高层次引进人才项目、瑞典瓦伦堡基金会Maxlab IV同步辐射专项博士后基金等。并担任Environmental Chemistry Letters副主编和Chinese Chemical Letters, Chemical Engineering Journal Advances等杂志青年编委。


本 文 所 用 仪 器

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公司近期推出的多功能光化学反应仪、光化学工作站、光热催化反应系统等设备,进一步拓宽产品在光、电、热、压等多种复合能量场方面的应用。



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素材来源:郑州大学/南方科技大学李俊、陈洪团队。




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