文献速递｜汪锋团队 ACS Applied Materials ＆ Interfaces 光催化制氢

前言

2021年9月，ACS Applied Materials ＆ Interfaces期刊在线发表了武汉工程大学汪锋教授团队在光催化领域的最新研究成果。该工作报道了一种可溶液加工的材料在粉末和薄膜状态下光催化产氢的差异。

第一作者：胡宇博硕士研究生

通讯作者：汪锋教授

DOI：doi.org/10.1021/acsami.1c10748

本文亮点

该工作通过Suzuki偶联反应制备了一种可溶性的高效光催化剂PSO-FNBr。本课题组通过简单滴涂的方式，将其加工成薄膜涂覆在玻璃片上, 产氢效率达20.5 mmol · h^-1· g^-1，实现了光催化效率的极大提升。据笔者所知，这是目前在可溶聚合物领域中所报道的最高产氢性能。我们将其涂覆在铂片上，既能实现高效产氢，又能做到对贵金属的重复利用。该方法为光催化制氢的实际应用提供了一种新思路。

背景介绍

光催化制氢(PHP)技术被认为是一种前景广阔的绿色能源制备方法。目前大部分的光催化产氢采用粉末悬浮分散法，存在可见光有效利用率偏低以及难以规模化等不足。共轭聚电解质在极性溶液中具备良好的溶解性，同时侧链上挂接的离子基团能够与金属粒子通过静电作用促进载流子的迁移，因此这种聚合物材料在光催化产氢领域有极大的应用潜能。

图表解析

图1. PSO-FNBr薄膜的制备流程以及产氢示意图

要点：通过简单的滴涂方式将聚电解质材料涂覆在玻璃片和铂片上，并对三种体系的产氢过程进行了示意。如图1所示，PSO-FNBr涂覆在铂片上的产氢过程最简便。

图2. (a) PSO-FNBr粉末的产氢性能，(b) PSO-FNBr薄膜的产氢性能，(c)粉末态与薄膜态的实物图

要点：在负载了助催化剂铂的情况下，测试了聚电解质PSO-FNBr在粉末状态下以及薄膜状态下的产氢性能。结果表明，PSO-FNBr薄膜的性能相较于粉末提升了41.4%，如图2c所示。

图3. (a) PSO-FNBr薄膜分别涂覆在玻璃片和铂片的产氢性能，(b) 铂片经过50次的循环使用PSO-FNBr的产氢性能

要点：将PSO-FNBr薄膜分别涂覆在玻璃片和铂片进行了产氢测试，结果表明在铂片上的光催化性能得到较大提升，达12.4 mmol ·h^-1 ·g^-1，且铂片经过50次的反复利用，产氢性能也无较大的差异。我们构建了一种新的光催化反应体系，实现了对贵金属助催化剂的循环利用。

图4. (a-b) PSO-FNBr粉末以及在铂片基底上涂膜时的XPS能谱分析, (c) PSO-FNBr粉末以及在铂片基底上涂膜时的UPS能谱分析，(d) PSO-FNBr产氢机理图

要点：通过XPS能谱分析可知，Br 3d 随着PSO-FNBr薄膜厚度的增加，向高结合能方向偏移，这与PSO-FNBr/Pt界面的能带弯曲现象一致；通过UPS能谱分析发现，在铂片上涂覆厚度为15nm的PSO-FNBr薄膜向高结合能位置偏移了1.8eV，这表明PSO-FNBr的真空能级较铂片表面低，存在界面偶极子。界面偶极的形成可能是PSO-FNBr与铂片之间载流子注入势垒减小的主要原因。

全文小结

该工作制备了一种高效的聚电解质材料PSO-FNBr，光催化效率达14.5mmol ·h^-1 ·g^-1。通过简单滴涂的方式将其涂覆在玻璃片上，其产氢效率提升了41.4%，达到20.5 mmol ·h^-1 ·g^-1。实验测试表明载流子传输路径的缩短以及对光吸收能力的增强是薄膜产氢性能提升的主要原因。将PSO-FNBr直接涂覆在铂片上用于产氢，其效率达12.4 mmol ·h^-1 ·g^-1。UPS和XPS结果表明PSO-FNBr与铂片之间通过界面相互作用形成了界面偶极子而实现了高效的产氢。该工作为光催化产氢的实际应用提供了一种新思路。

作者介绍

汪锋，武汉工程大学教授。主要研究方向为：光催化材料、生物降解材料等。

2012年获得教育部新世纪优秀人才支持计划荣誉，在JACS、AM、ACB、JMCA等国际一流期刊上发表论文70篇。

课题组链接：http://mep.wit.edu.cn/info/1103/3602.htm

文献信息： 

Yu-Bo Hu, Yu-Xiang Liu, Jun Wu, Yu-Da Li, Jia-Xing Jiang, Feng Wang, A Case Study on a Soluble Dibenzothiophene-S,S-dioxide-Based Conjugated Polyelectrolyte for Photocatalytic Hydrogen Production：The Film versus the Bulk Material, ACS Materials ＆ Interfaces, 2021, 13, 36, 42753-42762.

使用仪器

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往期回顾

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