文献速递 | 李冰&侯慧林&杨为佑 Journal of Materials Chemistry A 光催化制氢

第一作者：展晓强

通讯作者：李冰 侯慧林 杨为佑

DOI:10.1039/D1TA09030E

本文

亮点

在这篇文章中首次报道了Ta₃N₅@ReS₂异质结材料，通过形貌调控减少了体光催化剂体相复合并提升了光生载流子的分离效率，改善电荷的分离和转移，增加析氢反应（HER）的边缘活性位点，从而促进H₂的析出动力学。

前言

2021年12月，Journal of Materials Chemistry A杂志在线发表了宁波工程学院杨为佑研究员、侯慧林副教授与华东理工大学李冰教授在光催化领域的最新研究成果。该工作报道了合理设计的Ta₃N₅@ReS₂异质结光催化剂材料促进光催化制氢。论文第一作者为：展晓强，论文共同通讯作者为：李冰 侯慧林 杨为佑。

背景介绍

氮化钽(Ta₃N₅)作为可见光响应性光催化剂，具有合适的能带结构、较宽的光吸收区和较高的理论效率,在太阳能转化和环保领域具有潜在应用前景，但其固有缺点如比表面积小、导电性差、光生载流子复合快、表面动力学缓慢等阻碍了其发展。因此，研究者们报道了各种方法来克服这些缺点，如形貌优化、非金属元素掺杂、构建异质结构等。将过渡金属硫化物与Ta₃N₅耦合，不仅可显著提高光生载流子的分离效率，并且硫化物能够提供更多的反应活性位点，有望成为显著强化Ta₃N₅基材料的光催化特性的有效策略之一。

本文所用仪器

图表解析

要点一：Ta₃N₅@ReS₂异质结材料光催化剂制备

首先分别以模板法制备了空心结构Ta₃N₅纳米球和液相辅助剥离法制备二硫化铼超薄纳米片的乙醇分散液（ReS₂ Uns），随后通过溶液吸附法将超ReS2薄纳米片锚定在Ta₃N₅纳米球得到异质结复合材料。

要点二：Ta₃N₅@ReS₂异质结材料光催化剂产氢性能

研究发现，在Ta₃N₅空心纳米球上引入ReS₂纳米片不仅可以抑制光生载流子的复合，而且可以增强对太阳光的捕获。而且ReS₂纳米片可以为反应物分子提供丰富的活性位点，协同提升光催化性能。实验结果表明，最佳异质结光催化产氢速率达到739.4 μmol ·g⁻¹ ·h⁻¹，是空心结构Ta₃N₅纳米球的16倍，并且其光催化性能优于已有报道的Ta₃N₅基光催化剂。

要点三：Ta₃N₅@ReS₂异质结材料光催化剂理论计算

利用密度泛函理论（DFT）计算了异质结材料表面析氢反应（HER）的吉布斯自由能变化（ΔGH*），得出少量VRe可增强H*的吸附，从而改善其性能（ΔGH*=0.06 eV），锚定在Ta₃N₅表面的几层ReS₂纳米片可以为HER提供丰富的边缘活性位点（小浓度的V_Re），并协同改善光催化性能。

全文小结

通过对空心Ta₃N₅纳米球表面负载薄层ReS₂纳米片构建了一种高效的 Ta₃N₅@ReS₂ 异质结复合光催化剂，所达到的析氢性能也明显优于迄今为止报道的大多数Ta₃N₅基光催化剂。空心纳米球结构可以增加反应活性位点，而在空心Ta₃N₅纳米球上负载少层ReS₂纳米片可以增加可见光吸收，为 HER 提供丰富的边缘活性位点以及促进光生载流子的传输。当前的工作可能为探索用于制氢应用的先进异质结光催化剂提供一些新的参考。

作者简介

李冰华东理工大学三级教授、博士生导师。2001年毕业于东北大学有色金属冶金系，获得博士学位，2018年获得福建省闽江学者奖励计划讲座教授，目前为中国金属学会熔盐化学与技术委员会副主任。曾在美国麻省理工学院（MIT）、丹麦技术大学（DTU）能源存储与转换系做访问学者。研究方向为熔盐电化学、新能源材料与器件等，在《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Materials Chemistry A 》、《Small》、《Electrochimica Acta》等发表文章90余篇，申请发明专利10项。主持了一项国家高技术研究发展计划（863计划）课题、多项国家自然科学基金项目和企业项目；参加了一项国家自然科学基金重点项目。

侯慧林

2015年博士毕业于太原理工大学，现为宁波工程学院副教授，入选首批浙江省高校领军人才培养计划青年优秀人才与宁波市领军与拔尖人才。主要从事半导体微纳米结构的合成及其光/电催化特性研究。以第一作者和通讯作者在Prog. Mater. Sci., J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem., Int. Ed.等发表SCI收录论文50余篇，并出版英文专著一本。

杨为佑

2005年博士毕业于清华大学材料科学与工程系，博导、二级教授、享受国务院政府特殊津贴，乌克兰外籍院士，英国皇家化学会会士。现为宁波工程学院微纳材料与器件创新研究院院长、“第三代半导体低维材料与器件”浙江省高校高水平创新团队负责人、国内外50余个知名期刊的论文评审/仲裁专家。主要从事无机非金属半导体低维材料的合成及其光电器件研究，先后主持宁波市顶尖人才科技项目1项、国家重点研发计划(973计划)前期研究专项1项、国家自然科学基金6项，在Chem. Soc. Rev.、Prog. Mater. Sci.、PNAS、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等发表SCI论文180余篇。

展晓强

2019级华东理工大学博士研究生，现于宁波工程学院微纳材料与器件创新研究院从事半导体微纳米结构的合成及其光/电催化特性研究。在J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. Sci.，J. Alloys Compd.发表SCI论文3篇。

文献信息：

X. Zhan, Z. Fang, B. Li, H. Zhang, L. Xu, H. Hou, W. Yang, Rationally designed Ta₃N₅@ReS₂ heterojunctions for promoted photocatalytic hydrogen production, J. Mater. Chem. A. 2021, 9, 27084-27094.

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta09030e

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本文素材来源：宁波工程学院杨为佑研究员、侯慧林副教授与华东理工大学李冰教授团队。

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