华科《Acta Materialia》：基于晶粒取向工程设计开发无铅压电多层致动器

Original 材料科学与工程材料科学与工程 2023-04-30

压电多层致动器 (MLA) 可以利用压电陶瓷的逆压电效应产生精确的输出运动。与液压、电磁、磁致伸缩等传统驱动器相比，压电MLA具有速度范围更广、响应速度更快、对磁场不敏感等优点，因此在微驱动和微电子领域得到广泛应用。目前，Pb(Zr,Ti)O₃ (PZT) 固溶体陶瓷是大多数商业 MLA的主流材料。但随着环保意识的增强，进入21世纪以来，环保、高性能的无铅压电陶瓷越来越受到人们的关注。当前，(Na_1/2Bi_1/2)TiO₃-based (NBT-based) 压电多层致动器 (MLAs) 最近在微驱动和微操作领域引起了广泛关注，以取代传统的铅基压电器件，这是因为铅的严重问题对环境和人类的影响。

为了同时实现高应变输出和 70Ag/30Pd 内部电极的有效共晶化，来自华中科技大学的学者应用晶粒取向工程方法制备了 (001)_c 织构的NBT 基 ((Na_1/2Bi_1/2)_0.935Ba_0.065Ti_0.978(Fe_1/2Nb_1/2)_0.022O₃) MLA低温烧结。值得注意的是，纹理MLA在低烧结温度(1000℃)下实现了高纹理化程度 (F_00l= 94%) 和 0.46% 的优异应变水平（在60kV/cm 时），大约是 MLA 的 2.6 倍非纹理对应物。出色的应变性能可以通过优化的成分/相选择、晶格畸变和由引入的 NaNbO₃ 模板引起的强晶体各向异性来解释。力学性能和断裂微观形态分析揭示了晶粒取向工程对块体陶瓷和 MLA 的断裂强度和杨氏模量的影响。为了探索潜在的实际应用，研究了 MLA 的温度稳定性和电疲劳。通过基于NBT的纹理MLA的设计和制造，这项工作通过适当的相控制和晶粒取向工程为无铅压电陶瓷的应用提供了新的范例。相关文章以“Design and development of outstanding strain properties in NBT-based lead-free piezoelectric multilayer actuators by grain-orientation engineering”标题发表在Acta Materialia。

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2023.118696

图 1. (a) 板状 NN 模板和 (b) 粘合剂烧尽后嵌入NN 模板的绿色 MLA 的 SEM 图像。 (c) 工作重点的外部视图。 (d) MLA 的示意图。 70Ag/30Pd 金属用作内部电极。

图 2. (a) 带纹理的 NBT 基 MLA 在不同烧结温度下的XRD 图案、纹理化程度和截面图像，以及无纹理对应物的 XRD 图案。 (b-c) (001)_c 纹理和非纹理 MLA 的晶粒方向。 (d) (001)_c 纹理（上）和非纹理（下）MLA 的极图

图 3. (a) 非纹理和 (e) 纹理 MLA 的横截面 SEM图像以及 (b) 非纹理和 (f) 纹理 MLA 在同一区域的背散射电子图像。 (c) 非纹理和 (g) 纹理 MLA 横截面的 EDS元素映射结果。通过线扫描元素分析沿 (a) 和 (b) 中标记的黄线获得的 (d) 非纹理和 (h) 纹理 MLA的元素浓度变化。

图 4. (a) 非纹理和 (b) 纹理 MLA 的 P-E 循环。 (c) 在 ±60 kV/cm 下测量的两个 P-E 回路的比较。 (d) 非纹理和(e) 纹理 MLA 的单极 S-E 曲线。 (f) 在 60 kV/cm 下测量的两条单极 S-E 曲线的比较。

图 5. (a) 非织构 NBT-BT-2.2 陶瓷和织构陶瓷在室温下的 XRD 衍射数据改进。 (b) 相变示意图。 (c) 纹理化过程中界面应力和元素扩散的示意图。

图 6. 介电常数的温度依赖性和 (a) 非纹理和 (b) 纹理 MLA的损耗。 (c) 对于非纹理和纹理 MLA，ln(1/ε_r− 1/ε_m) 作为 ln (T− T_m) 在 100 kHz 的函数的变化。 (d) 非纹理和纹理 MLA 的1/ε_r-T (50− 450℃) 曲线。 (e) 非纹理和 (i) 纹理样品的高倍明场 TEM 图像。 (f-g) 和(j-k) 从非纹理样本的 NR 状态到纹理样本的 ER 状态的演变示意图。 (h) 非纹理和 (l) 纹理 MLA 的 P-E 和 S-E 循环。

图 7. (a) 应变值和 (b) 非纹理和纹理 MLA 的归一化d^* ₃₃值作为电场的函数。 (c) 各种无铅 MLA 的应变值、d^* ₃₃值和烧结温度的比较。

图 8. (a) 非纹理和 (b) 纹理 MLA 的复阻抗图。(c)非纹理和纹理 MLA 的 ln(1/R) 与温度的 Arrhenius 拟合。 (d) 非纹理和纹理 MLA 的电容值和介电损耗作为频率的函数。

图 9. (a) 大块陶瓷和 (b) MLA 在加载力测试期间的应力-应变曲线。 (c) 无纹理 MLA 断裂样品的横截面图像。 (d) 内部电极周围无纹理 MLA 断裂样品的横截面图像。 (e) 带纹理的 MLA 断裂样品的横截面图像。 (f) 内部电极周围有纹理的 MLA 断裂样品的横截面图像。

图 10. (a) 非纹理和 (b) 纹理 MLA 的温度依赖性单极应变。 (c) 非纹理和纹理 MLA 在不同温度下的 d₃₃^* 值。在 60 kV/cm 的不同循环次数后测量的 (d) 非纹理和 (e) 纹理 MLA的单极 S-E 曲线。 (f) 在不同循环次数后测量的非纹理和纹理 MLA 的 S_max 变化。

在这项工作中，(001)_c 织构的基于 NBT 的 MLA 是通过 TGG 方法结合低温烧结方法制造的。织构化 MLA 在低烧结温度（1000℃）下达到 94% 的高织构化程度，并表现出 0.46%（在 60 kV/cm 时）的优异应变水平，是非织造材料的 2.6 倍左右。纹理化晶粒与 NaNbO₃ 模板之间的元素扩散和界面应力增加了离子无序并改变了NBT 晶格中的相结构，稳定了正常铁电相上的弛豫态。更强的弛豫行为导致有纹理的 MLA 在施加的电场下显示出可逆的相变。由于高度织构的微观结构和增强的弛豫行为与可逆电场诱导相变的综合影响，织构 MLA 的应变性能显着提高，d^*₃₃ 值在 60kV 时达到 767 pm/V/cm。此外，纹理 MLA 的阻抗和电容表现出与非纹理 MLA 相似的特性，而杨氏模量和断裂强度降低，这归因于纹理中的各向异性、沿晶断裂和较低的密度样品。因此，未来仍需要付出更多努力，通过增加织构化 NBT 基 MLA 的密度来进一步改善机械和/或机电性能。例如，TGG 方法与低温共熔 NBT 基材料相结合的更先进的制造技术需要进一步研究。尽管如此，出色的热稳定性和抗电疲劳性表明，基于 NBT 的纹理 MLA 在广泛的温度范围内具有实际应用的巨大潜力。(文：SSC）

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