《自然》| 中国科大及合作者首次实现具有极致内禀手性的连续域中束缚态

中国科大及合作者首次实现

具有极致内禀手性的连续域中束缚态

近日，中国科学技术大学陈杨教授、哈工大深圳校区肖淑敏教授与新加坡国立大学仇成伟教授共同合作，在微纳光学与手性光学的交叉领域取得重要进展。研究成果以“内禀手性连续域中束缚态的实现”（Observation of intrinsic chiral bound states in the continuum）为题于2023年1月19日发表在Nature上。

手性（Chirality）是自然界的基本属性，手性光学（chiroptics）作为一个历史悠久、应用广泛的学科分支，研究核心是增强光与物质的手性相互作用，然而自然界中物质具有的内禀手性通常极其微弱。手性连续域中束缚态（chiral BIC）表现为与一种自旋方向的圆偏振光完全解耦，而与另一种自旋方向的圆偏振光发生强相互作用。尽管国际知名研究组先后从理论上提出了chiral BIC的实现方案，但由于结构设计难以在实验上实现，这些工作仍停留在理论阶段，chiral BIC在光学频段的实现依旧是该领域研究的热点和难点。前期理论研究发现，实现chiral BIC的关键和难点是打破结构的面外镜面对称，这与常用的针对二维结构的微纳加工手段不兼容。作者创新性地提出利用结构倾斜打破TiO₂介质超表面的面外镜面对称，并结合面内的梯形纳米孔设计，实现三维真手性（图1a）。为了分析结构扰动对模式内禀手性的影响，研究者们发展了一种基于近远场光学手性守恒的微观模型（图1c）并结合手性光学的一般性理论（图1d）清晰揭示了通过结构倾斜实现chiral BIC的物理机理和设计方法。

图1. (a)倾斜扰动超表面产生chiral BIC的示意图。(b)超表面的能带结构。(c)截面上OCD的分布。(d)电场和磁场在中心x-y面上的分布，以及相应的电偶极子p和磁偶极子m结构。

为了制备这种倾斜纳米孔超表面，并精准控制倾斜角，作者开发了一套倾斜反应离子刻蚀工艺，将样品置于具有一定倾角的基底上，射频源发射的离子束经铝挡板上的一个孔径校准后入射到样品上对TiO₂薄膜进行刻蚀（图2a），实现了对纳米孔的倾斜角的精准控制，并在整个超表面区域表现出很好的一致性（图2b），为了得到最大的远场光学手性，需要协同设计面内扰动α和φ面外扰动，当α和φ取到一组适当值时（如α=0.12，φ=0.1），C+点恰好移到动量空间的Γ点上（图2c），即实现了chiral BIC。

图2. (a)倾斜RIE刻蚀装置示意图。(b)超表面样品的侧视图和截面图，比例尺：300 nm。(c)C点在动量空间随面内和面外扰动引入的演化图。(d)左圆偏光和右圆偏光入射时，超表面的角分辨透射谱。

为了进一步验证实验测得的chiral BIC具有内禀手性，作者测量了超表面在正入射条件下的圆偏振基反射谱（图3a），只有同偏振分量RRR具有一个明显且尖锐的谐振峰，而交叉偏振分量RRL和RLR以及另一个同偏振分量RLL则没有观察到明显的谐振信号，据此可以排除伪手性的影响。进一步分析得到该超表面的CD值高达0.93，已经接近极限值1，而Q值高达2663，比现有手性超材料/超表面实验结果高出一个数量级以上（图3b），这种CD值和Q值的同时增强可以显著提高光与物质的手性相互作用，在手性光学领域有广阔应用。作者展示了基于chiral BIC的高纯度圆偏振荧光发射（图3c）。

图3. (a) 实验测得超表面样品的圆偏振基反射谱。(b)本工作得到的CD与Q值与现有其它工作的对比。(c)旋涂染料分子的超表面在光泵浦下的偏振分辨荧光发射谱

陈杨团队及合作者首次实验实现并观测了具有内禀手性的连续域中束缚态（intrinsic chiral BIC），同时得到了高达0.93的CD值和高达2663的Q值，并基于微观模型和手性光学的一般性模型揭示了intrinsic chiral BIC的产生机理和设计方法。本文开发的chiral BIC超表面体系可以显著增强光与物质的手性相互作用，在手性光学领域有广阔应用前景，如：手性光源与光探测器、手性物质的痕量检测、非对称光催化等。该论文的第一作者是中国科学技术大学的陈杨教授、哈工大深圳校区的博士生邓画春、沙新博以及新加坡国立大学的陈伟锦博士；通讯作者是哈工大深圳校区的肖淑敏教授和新加坡国立大学的仇成伟教授。中国科学技术大学的褚家如教授和吴东教授以及澳洲国立大学的Y. Kivshar教授也在研究过程中给予了重要指导，论文第一单位是中国科学技术大学工程科学学院。

论文链接

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05467-6

作者简介

陈杨博士，中国科学技术大学工程科学学院特任教授，博士生导师，国家海外高层次青年人才引进计划入选者，中科院高层次青年人才引进计划入选者。2021年9月加入中国科学技术大学，组建“纳米光子器件与系统”研究组，主要研究方向包括：微纳光子学、超表面与超材料，手性光子学等。回国建组后以第一作者身份在Nature、Nature Nanotechnology、Physical Review Letters、Nature Reviews Physics等顶级期刊连续发表论文，受到国内外广泛关注。

来源：工程科学学院精密机械与精密仪器系、科研部

编辑：李晓萌

统筹：范琼、马菁

文章转载自中国科学技术大学

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