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——SCI情报栏目前言

以下本文刊载于

《净水技术·SCI最新工程应用与实践汇编》

2019年第2期“本期亮点”栏目

（本资料为翻译和汇编作品，其著作权由汇编人（上海《净水技术》杂志社）享有，仅作内部交流，未经许可，任何人或单位不得侵犯本翻译和汇编作品的著作权。本资料部分素材来自收费期刊，为以防侵犯原作者和所发表期刊的著作权，任何人或单位不得对素材原文进行公开出版。）

光催化水处理的技术领域：日出还是日落？

Stephanie K, Alvarez, Pedro J J, Brame, Jonathon A.

(Nanosystems Engineering Research Center for Nanotechnology-Enabled Water Treatment (NEWT) 6100 Main Street, MS 6398 , Houston , Texas 77005 , United States.)

Environmental science & technology, 2019,53(6): 2937-2947

本文翻译：徐钰颖

摘要：在过去的三十年中，通过半导体光催化进行水处理的高级氧化工艺已经成为广泛研究的主题，产生了许多科学报告，重点是阐明机理和增强处理水中污染物的动力学。其中许多报告暗示该研究的最终目标是将光催化应用于市政水处理操作中。然而，这忽视了巨大的技术转让问题，使学术建议与工业应用之间的差距越来越大。在本专题中，我们对光催化水处理研究的轨迹进行了批判性研究，评估了拟议应用的可行性，并确定了具有最大前景的应用。为科学家和工程师提出了几项策略，目的是支持研究工作，使工业相关的光催化水处理工艺取得成果。虽然重新评估的潜力可能无法达到最初的学术炒作，但在某些领域的不利评估并不排除将水处理的光催化转移到其他利基应用，因为该技术保留了实质性和独特的优势。

壹

绪论

想象一下，在地平线上悬挂着太阳的静止图像 – 它是上升还是下降的？只有通过检查后续的时间推移图像，我们才能预测其未来方向。一项新技术的发展遵循类似的路径，但长度未知，从最初的概念上升到达到人气的顶峰，然后再回到地平线。用于水处理的光催化高级氧化工艺（AOPs）走过了漫长的技术发展道路，在过去的35年中一直是广泛研究的主题。传统的AOPs采用前体化学氧化剂，例如O₃和H₂O₂，与能量输入（例如紫外线（UV）辐射）组合或产生活性氧物质（ROS），用于氧化破坏水中的污染物。非均相半导体光催化通过一种基本上不同的机制实现高级氧化：能量等于或大于材料带隙的光子被颗粒催化剂吸收，导致形成导带电子（e_cb^-）和价带孔（h_vb⁺）对。尽管e_cb^-和h_vb⁺都可以参与一系列与水处理相关的氧化还原反应，但羟基自由基（•OH），无论是表面结合还是体相，都被认为是主要的氧化剂。历史上改编自光电化学水分解的发现在TiO₂电极表面，光催化因其在水处理中的潜力而迅速得到认可。

光催化水处理优于均相AOPs的优点已得到充分证明。基准商业半导体材料TiO₂价格便宜（约1美元/ kg），物理强度高，相对无毒。它需要低能紫外线（UV-A）进行激发，以便进行潜在的太阳能应用。作为一种非均相催化过程，它不需要连续供应前体化学品，这对某些应用尤其是偏远或资源有限的地区的应用是一个显著的好处。最近关于光催化水处理主题的科学文献的激增 - 自2000年以来超过8 000篇文章 -反映了这种乐观情绪（图1）。尽管在过去的几十年中进行了大量研究，但与传统的AOP相比，光催化在实际水处理系统中的应用非常有限。考虑到这些趋势，研究界应该如何看待光催化水处理的技术前景？在本专题中，我们研究了非均相半导体光催化水处理的现状，强调了技术转移的障碍，检查了实际应用的可行性，并确定了克服障碍的关键研究需求，以寻找这个问题的答案。

图1.光催化水处理研究中的出版物趋势（图片来源于science direct）

Web of Science结果显示1999年至2017年光催化水处理年度出版物的数量。插图显示了最近完整报告年度（2017年）的详细结果，每个搜索关键字（即“TiO₂”，“visible”， “reactor”和“pilot”）修饰剂分别添加到“光催化*水处理”中。结果表明，只有一小部分出版物考虑了反应堆设计或中试规模调查。

贰

阻碍研究转化为实践的基础障碍

阻碍光催化AOP商业成功的困难可以通过目前用于水处理实践的少量系统来证明。这与大量文献报道使用光催化处理常见的地表水和地下水污染物是不一致的。这些研究通常是在实验室规模上进行的，它们往往夸大了代表机会，并且低估了技术在现场应用时所表现出的局限性。过分强调材料设计和机械评估已导致一些关于光催化实用性的学术文献狂妄自大，使（蓬勃发展的）学术研究与（适度）工业应用之间的差距持续存在。因此，怀疑主义已经增长，导致一些人质疑光催化技术是否会在未来二十年内成为主流水处理技术。

在确定的最重要的障碍中，低光转换效率仍然是一项重大挑战。光转化过程的每一步都有相关的效率损失，如图2所示。文献中报道的量子产率（Φ）虽然根据光催化剂和实验条件的不同而变化很大，即使是使用在带隙附近具有单色照射的探针基底测量时（图2中的表1插图），最多只有百分之几。与其他AOP相比，这种低•OH的生产被认为是光催化水处理中最关键的缺点。以UV / H₂O₂ AOP为例，在254 nm的无有机水中H₂O₂的光解分解报告Φ为50％，产生的•OH产率接近100％，使其对光催化非常具有挑战性。在能源效率方面进行竞争。然而，应该注意的是，TiO₂可以在较低能量的UV-A范围内吸收光子，允许使用太阳光，并且它不需要添加H₂O₂，这是传统AOP的主要成本。

作为所有AOP固有的额外限制，只有一小部分生成的ROS有助于最终破坏目标污染物。高反应性（对于许多有机污染物来说~10⁹ M^-1 s^-1）和非特异性的•OH通常被认为是AOP优于其他处理系统的一个优势。然而，天然有机物（NOM），碳酸盐物种和其他背景成分的存在可以通过清除ROS和吸收光来极大地限制光催化过程的有效性（图2）。在试验和全面开展的研究中确实观察到在不同浓度下共存的多种干扰化合物的存在会加剧这些影响。虽然工程和材料科学准备作出重大的效率改进，但在将新的研究进展转化为工业应用时，技术的固有限制是不容忽视的。

图2.详细介绍了典型TiO₂光催化水处理工艺中的低能转换效率。（图片来源于science direct）

光子通过电转换或直接利用太阳能产生。（1a）虽然低压汞灯是典型的，但蓝色/ UVA LED的研究越来越多，墙插效率接近30％。（1b）利用太阳能时可避免电气转换损失;然而，由于TiO₂的宽带隙（Eg = 3.0~3.2 eV; 390~410nm）与太阳光谱不匹配，<5％的太阳光子被吸收。（2）进入反应器的光子可能通过颗粒的固有散射和低效的光管理而损失，导致催化吸收排放到典型浆料反应器中的30-70％的光子。（3）催化剂吸收的光子然后可以产生e_cb^-和h_vb⁺，其进一步在催化剂表面进行氧化还原反应以产生ROS。无论光源如何，大多数（> 90％）光生e_cb^-/ h_vb⁺对快速重组（在subμs内），导致大多数材料的量子产率（Φ）小于10％。插图表显示了实验报告的实验室规模材料Φ列表，用于从各种TiO₂光催化剂生产OH。（4）通过清除大大降低了生成的ROS污染物破坏的可用性。作为一个例证，含有3 mg-C/L(k(•OH)= 10⁸ L/mol-C·s）和50 mg/L碳酸氢盐碱度的天然水的代表性估算为CaCO₃(k(•OH)-HCO₃^-)= 8.5×10⁷/M·s）表明，与相同pH的蒸馏水（即没有清除剂）相比，可获得<5％的OH。

叁

努力推进光催化材料

有限的行业应用几乎没有抑制专注于光催化新材料开发的稳定流动的研究。受材料科学和纳米技术进步的启发，越来越多的研究寻求开发改进的催化剂材料。早期的开始是对锐钛矿型TiO₂的改性。例如，著名的P25 TiO₂粉末的热解合成不仅在工业规模上是经济的，而且已经发现导致少数金红石相分数，提高了光催化活性。事实上，TiO₂在光催化材料科学研究中仍然占据中心位置，继续集中于TiO₂作为改善催化剂性能途径的两个主要局限性:吸收受限和光生原生物种e_cb^-和h_vb⁺的高复合率。

TiO₂得到了显著的增强。将光活性扩展到较低的能量波长首先是通过加入过渡金属(如Fe、Cr和V)，然后通过引入非金属掺杂剂(如N、C、F和S)，在掺杂剂的局域能级上产生氧空位或低能级的带间态来实现的。在最近这种方法的跨越式应用中，表面氢化用于产生许多无序诱导的中间隙状态，使价带边缘向上移动，导致黑/蓝色TiO₂晶体在红外区域附近吸收。虽然有效在改善可见光吸收的过程中，太多的中间隙状态会导致过度重组和过窄的能带结构，降低e_cb^-/ h_vb⁺对的氧化还原电位并影响产生的ROS类型。异质结的形成较小带隙半导体或用有机发色团敏化也可以扩大对可见光的吸收。同样，可见光吸收贵金属纳米粒子可以将电子注入光催化剂传导带。

与金属的连接点也被广泛用于减少复合，通过形成整流肖特基势垒作为吸电子中心。然而，高负载量的助催化剂会限制表面积，使合成过程复杂化，并产生一种物理上易碎的复合材料。通过用半金属碳质材料（例如石墨烯）代替金属可以实现相同的复合结构，但是这些材料在氧化环境中的内在不稳定性仍然是一个未解决的挑战。纳米尺度对结构层次和孔隙度的控制提供了额外的机会，通过促进电荷迁移和增加表面积来提高TiO₂的效率。许多研究人员继续致力于改善这些增强TiO₂材料的性能和稳定性。

除了对TiO₂的改性外，还研究了其他半导体材料作为TiO₂的替代品。CdS和WO₃是相对有效的可见光光催化剂，但Cd等有毒成分显然与安全、可持续的水处理实践不符。石墨碳氮化物（C₃N₄）是一种无金属可见光光催化剂，具有可调电子结构，但其化学稳定性差。混合有机 - 无机钙钛矿材料是一种结构平台，可使用低成本，易耗材料实现高度定制的吸收/电荷传输性能。在太阳能电池文献中越来越受欢迎，钙钛矿在环境应用中的主要限制是在潮湿条件下不稳定 - 显然是水处理的缺点。一些材料已经成为TiO₂的可行替代品：镀铂氧化钨（Pt/WO₃）能够通过原位生成和随后的H₂O₂分解通过多电子还原在可见光下产生OH。BiPO₄作为一种新兴的替代品，具有比TiO₂更正的价带最大电位，导致氧化能力增加，光活性更高，矿化效率更高，但需要更高的能量紫外激发。需要创造性且尚未设计的解决方案将这些有前途的材料转化为实用的水处理应用。这些基础研究成果在一系列综合评述中得到了进一步的详细说明，继续产生更好的材料，同时加深了我们对半导体光催化处理的认识。

考虑到为推进光催化材料科学而进行的高质量研究的深度，仔细研究TiO₂尚未被新一代材料取代的原因是谨慎的。该领域的一项主要挑战是确定更换的阈值要求;是什么决定了突破性材料是否比TiO₂更“好”？在以新材料开发为重点的研究中，除了实验室规模的评估之外，还有许多实际的挑战被忽略了。我们对文献的回顾揭示了科学上有趣但不切实际的材料的扩散，这些材料是脆弱的，化学不稳定的，或者具有昂贵，稀有或固有毒性的成分。评估条件通过扩展性能标准超越吸收（即更大的光谱匹配和更少的散射）和量子产率（即减少重组）来更完全地反映工业应用，包括生产成本，长期稳定性，稳健性，易于分离，和其他应用特定条件，将有助于技术转让。

肆

光催化反应器设计与系统评价

学术研究的焦点是材料开发，而不是反应器或系统工程，这无疑忽视了通过创新反应器设计来改善光催化水处理系统性能的机会。尽管在这一领域进行了大量的研究，但在实践中，稀疏构型在很大程度上局限于将光发射到混合良好的TiO₂粒子浆中的反应器系统，以最大化氧化还原物质的光子吸收和传质，如图3a所示。在下面讨论的选定利基应用中，这些系统可能与其他AOP竞争;然而，它们仍未得到优化，并且受限于能量效率低，反应动力学缓慢以及在选定情况下催化剂结垢或光聚集等限制。或者，光催化剂可以固定在载体基质上，不需要超滤分离并降低催化剂颗粒上的剪切应力。然而，固定化系统的效率可以进一步受到模糊的催化剂表面积，催化剂每体积水处理表面积减少和光子散射率增加的限制。探索的固定化基质（图3b-d）包括用于改善光管理和流化介质的光学纤维，泡沫多孔载体，膜和电纺丝，它们各自经过改造以改善污染物破坏，同时最大限度地减少ROS的清除。这些固定化反应器的大多数设计仍处于实验室规模或概念阶段。最近发光二极管（LED）技术的快速发展有望激发新一代创新的反应堆设计，因为它们相对于气体放电灯具有优势，包括较不易碎的外壳，缺乏有毒成分，小尺寸和快速预热时间。

图3.用于半导体光催化水处理的选择反应器设计：（a）典型的浆料反应器系统，其由包含悬浮的TiO₂光催化剂的反应器和石英包封的LP Hg UV光源和用于催化剂回收的膜过滤组成。（b-d）最近开发的反应器设计结合了固定化催化剂颗粒，无需后处理膜分离。（图片来源于science direct）

这些研究相对较慢地转化为工业实践可能与大规模系统设计的复杂性有关，这在设备规模上经常被忽视。然而，这些障碍并未限制UV和UV/H₂O₂水净化应用的日益广泛和全面采用，这些应用同样需要辐射场测定。催化剂的辐射散射使得通过分析或数值求解辐射传递方程（RTE）评估光催化反应器内每个点的局部光子吸收率（LVRPA）变得麻烦。在一个简化的方法中，六个模型（即，沿着笛卡尔坐标的六个方向路由的散射光子）已经成功地在接近RTE的精度下计算LVRPA，同时允许推导出用于浆料反应器设计的无量纲参数。射线追踪，包括根据入射环境的光学特性分析来自发射源的单个射线的路径，之前已用于确定紫外线消毒反应堆中的局部辐射场。这种技术可以相对容易地确定固定化光催化反应器中的LVRPA，尽管将吸收和散射的可移动颗粒浆体纳入射线追踪分析中是一个不小的挑战。

其他困难的原因是缺乏普遍接受的方法来定量评估和比较新材料和反应堆设计的性能。光催化水处理代表了高度可变的参数空间，其取决于目标污染物，水质参数，反应时间，混合条件和光源。为了便于知识的传递，将反应速率常数与吸收的光子数量解耦是至关重要的。尽管LVRPA的测定对于通常在混合良好的间歇式反应器中进行的材料评估并不被认为是必要的，但它在流式反应器设计中是不可或缺的。如果我们至少接受新催化剂的特性应该包括Φ的测量值，那么通过辐射测量或化学光度测定来量化系统中光子数量是必不可少的，因为这些信息不能从报告辐照中获得时间和灯泡类型/功率得到。根据所提出的应用和评估方法，该Φ可以根据目标污染物破坏或特定氧化物质（例如•OH）的产生来定义。应注意考虑特定系统中的反应是否可能通过体相或表面结合的•OH发生，或通过涉及其他氧化物种的途径发生。另外，为了准确报告动力学，应该使用不与直接光解作用竞争吸收或降解的探针化合物。由于这些原因，以及它们对敏化的敏感性，诸如亚甲基蓝的染料是用于比较光催化半导体活性的不适当的探针。

有效的比较不仅在不同的光催化系统之间，而且在光催化与其竞争对手AOP技术之间具有挑战性。最常用的优点是每单位订单的电能（EE/O）：在单位体积的污染水中将目标污染物降解一个数量级所需的电能（或者太阳辐射面积）。对于与背景清除剂相比具有低浓度目标污染物的处理方案，EE/O易于计算，并且是一种通用的设计辅助手段。因此，通过确定和报告常见污染物的EE/O，可以很容易地评估从工作台，试验室到全面应用的转换。虽然低于0.5至10 kWh/m³的值被认为对饮用水应用具有竞争力，但典型的浆体TiO₂/ UV系统倾向于报告10 kWh/m³或更高的值，而竞争的AOP如UV/H₂O₂和H₂O₂/O₃可以报告不到1 kWh/m³。虽然EE/O或其他指标(如电子效率)的报告是受鼓励的，但是应该认识到使用单一值比较技术的局限性。还应注意包括其他因素，例如应用消耗性化学品的内在能源需求(或成本)。

伍

改善研究成果的策略

当材料科学和反应器工程的最新进展相结合时，光催化水处理的性能可能会得到改善。根据我们的集体经验，我们为研究人员提出以下策略，旨在推进光催化水处理过程，而不会屈服于在过去三十年中阻碍进展的陷阱：

（1）扩大评估光催化水处理系统性能的标准。为了创造出更有可能吸引商业利益的技术，研究人员应该扩大性能标准，包括材料成本和可用性、大规模生产的可行性、在拟议的水基质中污染的倾向、以及在可能的操作条件下的长期稳定性和性能等因素。

（2）在良好定义的条件下评估光催化剂的性能。使用已建立的方法来量化光子流和吸收（例如辐射测量，光度测定或LVRPA的计算评估）是必不可少的，因为使用不会影响光吸收或以其他方式改变催化剂的探针化合物。随着候选光催化剂向实际应用方向发展，测试应在标准化的条件下进行，使用特征良好的探针化合物，以及接近实际处理系统中遇到的溶液条件(如pH、离子组成、活性氧清除剂浓度)。在比较不同AOP的效率时，应报告适当的品质因数，例如EE/O。

（3）考虑创造性的方法，寻求突破性的光催化剂，同时不忽视调整其他学科材料的挑战。虽然从相关领域重新利用新兴材料可能是开发创新水处理光催化剂的有效策略，但盲目追求可能导致推广不适合实际AOP应用的材料。例如，开发用于水分解或光伏发电的材料也在光致电荷转移过程下操作; 然而，它们在能量转换过程中的性质不同，并且在设计时考虑了不同的理想特性。因此，即使最成功的这些材料在产生用于水处理的ROS方面也可能是无效的。

（4）特定应用的设计和测试材料。许多过去关于光催化剂性能的报告未能确定该材料最吸引人的应用。光催化剂的性能取决于被处理污染物的性质，以及其他干扰组分的相对浓度。因此，研究人员可能会开发光催化剂，用于不切实际或行业缺乏兴趣的应用。为了克服这一挑战，研究人员需要克服饮用水和城市污水处理等传统应用面临的主要障碍，或确定利用光催化水处理可与现有AOP竞争的利基领域。

陆

前进方向:针对特定应用程序进行设计

随着分析技术的进步和日益严格的立法继续推动低污染物最低浓度目标的饮用和环境排放，对能源效率高的AOP的需求将持续存在。对于光催化在这个不断增长的市场中占据一席之地，它必须与其他AOP技术竞争，特别是被工业界广泛采用的UV/H₂O₂技术。在试验规模中，报告显示UV/H₂O₂的EE/O倾向于显着低于UV/TiO₂。除了能量效率之外，均相AOP更容易设计，不受表面积限制，具有更少的传质问题，并且催化剂表面无结垢。对于大规模的市政应用，行业从业者以及这些作者之间的协议是，目前的光催化水处理系统是不切实际的，因为它们的效率低于现有的UV/H₂O₂，O₃/H₂O₂和UV/O₃技术。然而，大规模应用的不利前景并未排除光催化在特定利基应用中进行水处理的潜力;该技术仍然保留了实质性和独特的优势。考虑到基础科学的成熟性，以及缩小工业需要与学术研究之间日益扩大的差距的关键作用，基于有效商业模式和技术转移到工业的明确途径的有形短期产出早就应该出现。

重新评估光催化作用优于其他AOP的独特优势可能为这些利基铺平道路。例如，光催化不仅能够氧化而且还能够还原，提供相对未开发的机会来还原性地除去氧阴离子，例如硝酸根，铬酸根和氧化还原活性金属离子，例如Ag⁺。对于几种金属，还原可以通过在催化剂表面上形成微晶而导致不可逆的结垢。相反，Cr(VI)可以被还原成毒性较小的Cr(III)，易于从溶液中沉淀出来。通过存在大量高效的h⁺清除剂，可以使该过程更有利。尽管仍处于萌芽阶段，但仍在继续出现改进光催化还原用途的创新方法。通过选择的光催化剂（例如C₃N₄）还原氧以形成H₂O₂的能力也可以成为现场生产AOP前体的有用方法。

通过氧化途径，除了ROS之外，高度氧化的h_vb⁺的产生可以促成顽固有机物的降解，甚至是利基应用的矿化。已经提出光催化作为特别具有挑战性的水的预处理，特别是与城市废物流相比以较小的体积发生的那些;例如，装载有木质素（在纸浆和造纸厂工业中），染料（纺织工业），聚/氟烷基物质（化学工业）和农药（制药工业）的装置。虽然降低毒性通常是目标，但对于绝大多数应用来说，完全矿化是不现实的。由此导致的有害污染物的不完全降解需要仔细评估副产物的生态毒性或人体毒性。光催化提高生物降解性的能力需要进一步关注，重点是开发能够快速评估污染物生物降解性的方法。当用作预处理水的抛光步骤时，光催化的较高矿化潜力在成本和时间受到较少限制的利基应用中也是有利的，例如处理含有顽固污染物的高度浑浊水，空间站水处理系统，或为半导体行业生产超纯水。

作为催化过程，不需要消耗化学品是光催化处理系统的另一个关键优势。这导致在化学品运输繁琐（即地理上隔离的区域）或可能对化学品添加敏感的生物系统中的应用中的机会。与使用光催化的小规模地下水泵和处理系统相关的性能和成本可与传统处理技术相比，而无需持续供应化学品。其他新兴机会包括处理来自水产养殖和水栽法的废物流，因为两者都经常以小规模实施。水产养殖水由一组独特的污染物组成，包括病原体，味道和气味化合物，以及不易用传统系统处理的抗生素。类似地，再循环水培水的光催化处理可以促进植物毒性化合物的分解，从而提高作物产量而不留下有害残留物。

也许其最大的支持属性是光催化可以是太阳能供电，使光催化处理成为高成本敏感或能量限制应用的理想选择。缺乏清洁水的地区往往缺乏能源基础设施，证明在发展中地区需要采用太阳能供电，以家庭为基础的水处理干预措施。一些研究人员提出使用二氧化钛来增强太阳能消毒（SODIS），证明其能够对水进行消毒和净化处理比单独使用SODIS更快。太阳能应用本质上受到太阳光的低能量密度（<1000 W/m²）的限制;然而，当土地面积不受限制并采用有效的光采集策略如复合抛物面收集器时，光催化可以成为小规模工业废物流低能量处理的一种有效方法。其他基于太阳能的应用已经出现用于工业网格处理，包括在油砂尾矿池中浮选光催化剂结构，这些池塘面积大并且已经在很长时间内运行。太阳能驱动光催化的使用已被建议作为对含有残留藻类毒素的处理过的饮用水进行解毒的可能方法，但仍然存在成本效益和有毒副产物的产生问题。这种技术最多只能用于小型、偏远的社区，因为这些社区的管道供应是断断续续的，需要处理的数量很少。

柒

光催化的未来:日出还是日落？

虽然可以预期在风险规避行业（如水处理）中接受新技术的时间较长，但技术转让的三十多年延迟明显表明水处理的光催化不处于研究和发展的朝阳阶段。但是，我们也不认为它是日落阶段; 相反,我们看到这个领域克服一个膨胀的期望(又名学术炒作),加剧了其并发连接的炒作在材料科学和纳米技术领域(图4)。我们不应该限制我们的想象力或科学的边界，我们现在应该批判性地重新评估成功研究的必要组成部分，以推动光催化水处理领域的发展。

图4.光催化水处理的未来轨迹。新技术的发展可以看作跟随太阳在地平线上的痕迹，从最初的概念上升，然后达到流行的顶点，然后又向地平线回落。光催化水处理无疑已经经历了学术炒作的高潮，导致许多批评者支持该技术未能实现其预期的潜力。然而，这些作者认为，这不需要在光催化水处理的工业应用中产生太阳，但考虑到基础科学的成熟，可以实现真正的近期应用。与许多新的创新一样，技术性能的实际平台可能会低于峰值预期;然而，有效的商业模式和技术转移到工业的明确途径可以帮助工程师最终利用这些独特材料的惊人优势。（图片来源于science direct）

致谢

这项工作得到了NSF纳米系统纳米技术水处理工程研究中心（NEWT，EEC-1449500）的支持。D.L.S.的贡献得到了重建国家城市水基础设施工程研究中心的支持（ReNUWIT，EEC-1028968）。

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