中国半导体十大研究进展候选推荐（2022-008）——超越单结器件的世界纪录效率全钙钛矿叠层太阳能电池
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工作简介
南京大学现代工程与应用科学学院谭海仁教授团队及合作者在钙钛矿叠层太阳能电池上取得重要进展，经国际权威机构日本电气安全和环境技术实验室（JET）认证，全钙钛矿叠层电池稳态光电转换效率达26.4%，被最新一期的《太阳能电池世界纪录效率表》（Solar cell efficiency tables）收录，在国际上首次超越了单结钙钛矿电池的纪录效率。相关研究成果以《All-perovskite tandem solar cells with improved grain surface passivation》为题，于2022年1月17日发表在《自然》（Nature）期刊上。
“双碳”目标是我国作出的重大战略决策，发展清洁低成本的太阳能光伏发电，是实现这一战略目标的重要途径与技术保障。通过串联宽/窄带隙钙钛矿子电池构筑的全钙钛矿叠层太阳能电池，兼备高效率和低成本等优点，是下一代光伏技术的重要发展方向。然而，此前报道的全钙钛矿叠层电池效率仍然低于单结电池的纪录效率（25.7%），其中窄带隙钙钛晶粒表面缺陷密度高、载流子扩散长度短，是制约叠层器件光伏性能的关键因素。表界面缺陷钝化虽已成为提升钙钛矿电池性能的常用策略，但钝化分子与铅锡混合窄带隙钙钛矿晶粒表面间的相互作用机制一直尚未完全明晰，尤其在加热结晶过程中，钝化分子表面吸附动力学过程如何影响钝化效果一直尚未引起关注。
针对上述瓶颈，研究团队通过分子动力学模拟揭示了钝化分子极性与钙钛矿晶粒表面缺陷位点间的吸附强弱关系，提出了一种增强晶粒表面缺陷钝化的新策略，通过结构设计来调控钝化分子的极性，有效提升了缺陷钝化的效果，大幅提升了窄带隙钙钛矿薄膜的扩散长度。通过分子动力学模拟研究发现，常用的钝化分子苯乙铵阳离子(PEA)在钙钛矿结晶过程中（温度大约100°C），与钙钛矿晶粒表面的吸附较弱，未能完全钝化表面缺陷位点。采用铵基端正电性更强的4-三氟甲基苯铵阳离子（CF3-PA）作为钝化分子，可显著提高其在结晶温度下与钙钛矿晶粒表面缺陷位点的吸附能力，增强晶粒表面缺陷钝化，很好地揭示了钝化分子与钙钛矿表面缺陷相互作用的微观机制（图1）。经CF3-PA钝化后，钙钛矿的载流子寿命提高到966 ns，优于参照样和传统的PEA钝化的钙钛矿，载流子扩散长度增加了两倍并达到5.4 μm，使得光生载流子能高效地扩散到半导体吸光层两端的电极。通过制备厚度1.2 μm的钙钛矿吸光层，增加了太阳能电池在近红外波段（750-1000 nm）的光谱响应，将窄带隙钙钛矿电池的短路电流密度提升到33 mA/cm2以上，获得了超过22%的光电转换效率。实现具有较厚吸光层和更高短路电流密度的窄带隙电池，为制备更高效率的叠层电池奠定了基础。
采用更厚的窄带隙吸光层，结合高效的宽带隙钙钛矿子电池和隧穿复合结（见Nature Energy, 2019, 4, 864-873；Nature Energy, 2020, 5, 870-880），大幅提升了叠层电池的效率（图2）。利用1.2 μm厚度的窄带隙吸光层，实现了顶底子电池间更佳的光电匹配，成功将全钙钛矿叠层电池的短路电流密度提升到16.5 mA/cm2以上，获得了更高效率的全钙钛矿叠层太阳能电池，实验室效率从25.6%提高到26.7%（如图2所示）。经国际权威机构（日本JET）第三方认证，团队研制的全钙钛矿叠层电池认证效率达26.4%，在国际上首次超越单结钙钛矿电池的最高认证效率，被国际权威的《太阳能电池世界纪录效率表》（Solar cell efficiency tables）收录（version 58）。该项研究工作为开发钙钛矿电池的缺陷钝化方法提供了一种新思路，以应用为导向解决了制约全钙钛矿叠层电池光伏性能的多个瓶颈性问题，将加速推进钙钛矿叠层电池的科学研究和产业化进程。
图2. 全钙钛矿叠层太阳能电池的光伏性能。（a）叠层电池截面SEM图；（b-c）不同窄带隙电池厚度的叠层电池J-V和EQE曲线；（d-e）最佳叠层电池的J-V和EQE曲线；（f）大面积叠层电池J-V曲线。
南京大学博士生林仁兴、王玉瑞和秦政源以及多伦多大学徐健博士、魏明杨博士为论文共同第一作者，南京大学为该文的第一作者单位和第一通讯单位，南京大学谭海仁教授和多伦多大学Edward Sargent教授为论文共同通讯作者。该项研究工作得到了南京大学徐骏教授、朱嘉教授和张春峰教授以及肯塔基大学Kenneth Graham教授和上海科技大学陈刚教授的指导与支持，得到了国家自然科学基金、科技部国家重点研发计划、教育部前沿科学中心、江苏省自然科学基金等项目的资助，南京大学固体微结构物理国家重点实验室、关键地球物质循环教育部前沿科学中心对该项研究工作也给予了重要支持。
谭海仁教授2020年在《半导体学报》发表“全钙钛矿叠层太阳能电池”综述文章：H. Tan et al., Recent progress in developing efficient monolithic all-perovskite tandem solar cells. J. Semicond., 2020, 41(5): 051201. doi: 10.1088/1674-4926/41/5/051201.
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作者简介
谭海仁，南京大学现代工程与应用科学学院教授、博士生导师，入选国家海外高层次青年人才引进计划、江苏省“双创人才”及“双创团队”领军人才。
2008、2011和2015年先后从中南大学、中科院半导体研究所、荷兰代尔夫特理工大学获得本科、硕士和博士学位；2015-2018年加拿大多伦多大学博士后。长期从事新型光伏材料与器件的研究工作，包括钙钛矿太阳能电池、硅基太阳能电池及新型高效低成本叠层太阳能电池，团队研制的钙钛矿叠层电池世界纪录效率四次被业界权威的“Solar cell efficiency tables”收录，成果入选 “中国光学十大进展”、“中国半导体十大研究进展”。在Science, Nature, Nature Energy, Nat. Comm., Adv. Mater.等学术期刊发表论文80余篇，引用9000 余次，入选科睿唯安“全球高被引科学家”。担任《Communications Materials》、《Journal of Semiconductors》期刊编委，《SCIENCE CHINA Materials》青年编委，《Nanophotonics》、《Applied Physics Letters》等期刊客座编辑。
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原文传递
详情请点击论文链接：
综述论文链接:http://www.jos.ac.cn/en/article/doi/10.1088/1674-4926/41/5/051201
《半导体学报》简介：
《半导体学报》是中国科学院主管、中国电子学会和中国科学院半导体研究所主办的学术刊物，1980年创刊，首任主编是王守武院士，黄昆先生撰写了创刊号首篇论文，2009年改为全英文刊Journal of Semiconductors（简称JOS），同年开始与IOPP英国物理学会出版社合作向全球发行。现任主编是中科院副院长、国科大校长李树深院士。2019年，JOS入选“中国科技期刊卓越行动计划”。2020年，JOS被EI收录。
“中国半导体十大研究进展”推荐与评选工作简介：
《半导体学报》于2020年初启动实施 “中国半导体年度十大研究进展”的推荐和评选工作，记录我国半导体科学与技术研究领域的标志性成果。以我国科研院所、高校和企业等机构为第一署名单位，本年度公开发表的半导体领域研究成果均可参与评选。请推荐人或自荐人将研究成果的PDF文件发送至《半导体学报》电子邮箱：jos@semi.ac.cn，并附简要推荐理由。被推荐人须提供500字左右工作简介，阐述研究成果的学术价值和应用前景。年度十大研究进展将由评审专家委员会从候选推荐成果中投票产生，并于下一年度春节前公布。
JOSarXiv预发布平台简介：
半导体科技发展迅猛，科技论文产出数量逐年增加。JOSarXiv致力于为国内外半导体领域科研人员提供中英文科技论文免费发布和获取的平台，保障优秀科研成果首发权的认定，促进更大范围的学术交流。JOSarXiv由《半导体学报》主编李树深院士倡导建立，编辑部负责运行和管理，是国内外第一个专属半导体科技领域的论文预发布平台，提供预印本论文存缴、检索、发布和交流共享服务。
JOSarXiv于2020年1月1日正式上线（http://arxiv.jos.ac.cn/），通过《半导体学报》官网（http://www.jos.ac.cn/）亦可访问。敬请关注和投稿！
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