中国半导体十大研究进展候选推荐（2022-032）——转角双层二维材料精准原子制造

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工作简介

         ——转角双层二维材料精准原子制造

北京大学刘开辉教授、上海科技大学王竹君教授和中国人民大学刘灿副教授联合，在大面积双层石墨烯转角的精准控制取得重要进展。相关研究成果以“大面积任意转角双层石墨烯的设计生长”(Designed growth of large bilayer graphene with arbitrary twist angles)为题，于2022年9月15日在线发表于《自然·材料》(Nature Materials)。

近年来，二维材料由于其极限的原子层结构及优异的电学、光学、力学等物理特性，逐渐发展成为物理、化学、材料学等领域的热点研究方向，并有望在微电子器件、光子芯片、信息存储等诸多领域产生系列变革性技术应用。二维材料的表面原子排布特性及其较强的层间耦合相互作用特性，为二维材料物态调控提供了全新自由度。以石墨烯为例，单层石墨烯具备狄拉克锥型的线性能带结构，AB堆垛双层石墨烯具备类抛物线型能带结构，而通过外加电场可以进一步调控双层石墨烯带隙，使其从半金属转变为半导体。另外，通过调控二维材料的层间相对转角，可有效改变电子能带结构并产生各类新颖物理现象，如自旋极化相关态、反常量子霍尔效应、激子共振、磁序相变等。这些新奇的物理现象与许多半导体技术应用相关，如量子计算机、高速电子器件、发光二极管、激光器、可调红外探测器、反铁磁存储器等，有望让二维材料集成到更多半导体光电器件的芯片中并带来变革性性能。因此，调控二维材料层间堆叠及转角是发展新型半导体光电芯片的重要方向，亟待发展转角可控、强层间耦合的转角双层二维材料生长技术。

刘开辉团队与合作者提出了一种“预堆叠衬底-角度复制单晶生长”的新策略，以二维材料中目前研究最广泛的转角双层石墨烯为实验体系，实现了具有可控转角和洁净界面的厘米级双层石墨烯制备。研究团队（1）在宏观上预堆叠退火后的单晶Cu(111)衬底以锁定角度，使衬底之间的旋转角度为预期生长的双层石墨烯的目标转角；（2）随后利用Cu(111)表面和石墨烯的对称性匹配与小晶格失配的特性，确保在预堆叠的Cu(111)衬底上外延生长单晶石墨烯，并严格复刻衬底间的旋转角度。而后精准控温并利用铜箔平面自铺展效应，获得具有特定转角和均匀平整强耦合的范德华界面的双层大面积石墨烯；（3）最终为了分离双层石墨烯，利用等电位面刻蚀方法在刻蚀液中施加平行电场，将一侧铜箔匀速刻蚀并使铜离子沿电场方向迁移，有效地避免非均匀刻蚀，保证了双层石墨烯样品的质量。通过三电极电化学法监测铜表面的刻蚀过程，从而精准控制刻蚀时间，获得完整的大面积双层石墨烯成品。

利用上述原创性生长策略，实现了大面积双层石墨烯转角的精准控制，可以消除传统方法中出现的两层之间的界面污染并保证层间耦合强度，为二维晶体材料提供了一种宏观尺度下对原子堆叠结构精准操控的新颖方法。形貌和结构表征技术（包括电子显微镜、角分辨光电子能谱、光谱及光电流测试等）验证了所设计转角在跨越原子尺度至厘米尺度的准确与均匀性。该方法理论上可扩展到其他二维晶体材料的转角制备，有望为大批量可控转角多层二维材料制备提供一种全新的低成本方案，从而为转角电子器件在量子传输、光电传感器件、集成数据存储等相关领域大规模应用提供基础。

图1. a转角双层石墨烯生长设计示意图；b-e制备的14°转角双层石墨烯结果；f-i转角双层石墨烯的普适制备。

中国人民大学副教授刘灿、北京大学特聘副研究员李泽晖、南京航空航天大学特聘副研究员乔瑞喜、北京大学物理学院2021级博士生王卿赫为论文共同第一作者；北京大学刘开辉教授、上海科技大学王竹君教授和中国人民大学刘灿副教授为共同通讯作者。研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、北京市自然科学基金、广东省基础与应用基础研究重大项目、中国科学院战略性先导科技专项、北京大学电子显微镜实验室以及上海同步辐射光源BL07U NanoARPES线站等支持。

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作者简介

通讯作者

刘开辉，现任北京大学物理学院教授，博士生导师。

主要从事米级二维单晶材料制备和纳米光谱学表征技术研究。近年来，在二维材料表界面生长调控、米级单晶薄膜通用制造技术、表界面耦合物理及器件方向取得了系列研究进展，发表SCI论文60余篇，其中包括通讯作者的Nature（2篇）、Nature子刊（13篇）、Adv Mater（7篇）、PNAS、JACS等；撰写综述文章8篇，主编专著1部，获授权发明专利30余项。获得2021年科学探索奖、2020年国家杰出青年基金和2019年北京市自然科学基金杰出基金等项目资助；担任国家重点研发计划负责人、Science Bulletin副主编。

通讯作者

王竹君，上海科技大学教授。

主要从事开发新型电子束扫描成像技术及其在表面科学与催化科学中的应用研究，拥有10年以上的真空差分设计与电子显微镜扫描成像技术开发实绩。基于自主发展的原位观测方法，在金属催化剂表面上低维纳米材料演化行为与机理、表界面化学振荡等领域取得了系列创新性研究成果。开创了在极端环境下（高温、近常压小分子与腐蚀性气氛）具有表面原子级敏感的实空间实时成像表征方案；精确测量了化学气相沉积过程中二维材料的堆垛次序、层间作用力、生长与拼接行为等可精确操控材料结构性质的关键参数；揭示了金属表面催化反应进程中的产物转化率与时空斑(spatiotemporal patterns)行为之间的构效关系；以扫描电子束成像手段为桥梁，开发了表界面的多重多尺度原位观测手段，并尝试弥合了长期困扰表面实验科学中的三大鸿沟问题。

通讯作者、第一作者

刘灿，中国人民大学物理系副教授。

2019年博士毕业于北京大学前沿交叉学科研究院，之后于北京大学物理学院从事博士后研究，2022年入职中国人民大学。主要从事低维材料的表界面调控及纳米光谱学研究。发表SCI论文30余篇，其中包括一作/通讯作者的Nature Materials、Nature Nanotechnology、Nature Chemistry、Nature Communications、Advanced Materials等。曾获2020年度未来女科学家计划、博士后创新人才支持计划等支持。

第一作者

李泽晖，北京大学物理学院特聘副研究员。‍

2020年博士毕业于清华大学环境学院，之后在北大物理学院从事博士后研究。主要从事轻元素二维材料的可控制备及物性调控、光电传感器件设计。在Nature Materials、Advanced Materials等发表一作及通讯作者文章17篇。

第一作者

乔瑞喜，南京航空航天大学特聘副研究员。

2014年本科毕业于西安交通大学，2019年在北京大学获理学博士学位。之后进入北京大学物理学院从事博士后研究。2022年入职南京航空航天大学国际前沿科学研究院。长期从事低维材料结构、性质的球差矫正透射电子显微学研究，特别关注材料制备的微观生长机理、固-液界面物理研究。近五年来在Nature、Nature子刊、Advanced Materials、ACS Nano、Nano Letters等高水平期刊上共发表文章28篇，其中一作文章6篇，包括Nature、Nature Materials、Nature Communications等。

第一作者

王卿赫，北京大学物理学院在读博士。

2021年本科毕业于北京大学物理学院，并继续攻读博士学位。主要研究方向为单晶二维材料的生长表征与低维表面结构的设计。曾获北京大学三好学生，优秀科研奖等荣誉奖励。

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原文传递

详情请点击论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-022-01361-8

《半导体学报》简介：

《半导体学报》是中国科学院主管、中国电子学会和中国科学院半导体研究所主办的学术刊物，1980年创刊，首任主编是王守武院士，黄昆先生撰写了创刊号首篇论文，2009年改为全英文刊Journal of Semiconductors（简称JOS），同年开始与IOPP英国物理学会出版社合作向全球发行。现任主编是中科院副院长、国科大校长李树深院士。2019年，JOS入选“中国科技期刊卓越行动计划”。2020年，JOS被EI收录。

“半语-益言”系列讲座

借一言半语，聊“核芯”科技，“半语-益言”直播讲座回放链接：

https://www.koushare.com/topicReview/byyy/68

2022年第三季直播讲座将以每月一次的频率进行，第五次直播讲座时间为11月2日（周三）晚19:30。

“中国半导体十大研究进展”推荐与评选工作简介：

《半导体学报》于2020年初启动实施 “中国半导体年度十大研究进展”的推荐和评选工作，记录我国半导体科学与技术研究领域的标志性成果。以我国科研院所、高校和企业等机构为第一署名单位，本年度公开发表的半导体领域研究成果均可参与评选。请推荐人或自荐人将研究成果的PDF文件发送至《半导体学报》电子邮箱：[e-mail]，并附简要推荐理由。被推荐人须提供500字左右工作简介，阐述研究成果的学术价值和应用前景。年度十大研究进展将由评审专家委员会从候选推荐成果中投票产生，并于下一年度春节前公布。

JOSarXiv预发布平台简介：

半导体科技发展迅猛，科技论文产出数量逐年增加。JOSarXiv致力于为国内外半导体领域科研人员提供中英文科技论文免费发布和获取的平台，保障优秀科研成果首发权的认定，促进更大范围的学术交流。JOSarXiv由《半导体学报》主编李树深院士倡导建立，编辑部负责运行和管理，是国内外第一个专属半导体科技领域的论文预发布平台，提供预印本论文存缴、检索、发布和交流共享服务。

JOSarXiv于2020年1月1日正式上线（http://arxiv.jos.ac.cn/），通过《半导体学报》官网（http://www.jos.ac.cn/）亦可访问。敬请关注和投稿！

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