中国半导体十大研究进展候选推荐（2022-054）——层状半导体中的混合维度激子态的实验发现

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工作简介

         ——层状半导体中的混合维度激子态的实验发现

半导体晶体材料中的丰富物理现象由其准粒子（如电子、激子、声子等）的行为以及它们之间的相互作用决定。其中，激子是半导体晶体材料中的一种元激发，是由库仑相互作用形成的电子空穴束缚态。当半导体材料中的电子吸收了一个光子之后，会从价带激发到未被占据的导带上，在导带内产生一个电子并在价带中留下一个空穴，二者由于库仑作用束缚形成“激子”，其性质可以被外界电场、磁场、机械应力场等因素调控。激子表现出很多有趣性质，维度对于激子态至关重要：随着材料维度降低，量子限域效应会显著增强，使得低维材料中的电子和空穴的特性与三维体相材料存在显著差异。尤其是，当材料的几何尺寸减小到与电子或声子的德布罗意波长相当时，材料中的电子受到的介电屏蔽效应会显著减弱，使得电子和空穴之间的长程库仑相互作用变的重要，大大增加了激子结合能。因而，相较于体相材料，低维材料中的激子不仅更稳定，也更易形成，最终在激子复合过程中产生了强烈的发光现象。以典型二维材料体系的层状范德华半导体过渡金属硫族化合物为例，当其厚度减小到原子层级别时，激子效应显著增强。因此，关于二维范德华半导体材料激子的研究，吸引了人们的广泛关注。

当低维材料在原子尺度的晶体结构上出现面内强各向异性时，材料中的激子及其相关的光学性质也会表现出强的各向异性。例如，具有面内各向异性晶格结构的二维层状范德华材料（黑磷和二硒化铼等），由于受到光学跃迁过程中的选择定则和守恒律的限制，其对线偏振光具有很强的光学选择性，从而产生具有各向异性的激子。现有的低维材料其电子结构性质往往由其维度决定（二维硫化物的带边电子态是二维的，然而一维碳纳米管的电子态是一维的）。那么，是否存在一种新的材料，能够打破常规的晶格限域作用，使得激子态中的电子和空穴被限制在不同的维度空间，形成特殊的混合维度的激子态呢？比如，由一维受限的电子和二维受限的空穴所形成的激子，或着由二维受限的电子和一维受限的空穴所形成的激子，是否存在呢？

针对上述前沿科学问题，南京大学袁洪涛教授团队、北京航空航天大学汤沛哲教授团队和德国马普所Angel Rubio教授团队找寻到一种全新的具有二重旋转对称性的层状材料体系二磷化硅（SiP₂），其导带中的电子会束缚于晶格中的准一维磷磷原子链（表示为PB–PB链）中，而价带中的空穴电子态则扩展于晶格二维平面之内，这样的电子和空穴，通过库仑相互作用形成了一种非常规的具有“混合维度”属性的各向异性激子态。通过测量偏振依赖的荧光光谱和反射光谱，作者们发现SiP₂的荧光以及光学吸收特性均具有垂直于PB–PB链方向的线偏振性光学属性，其激子态表现出很强的各向异性。这种全新的混合维度激子也可以与材料中的其它准粒子（例如声子）相互耦合，进而通过多体相互作用来影响材料本身的光学和电子特性。SiP₂中的混合维度激子作为典型的多体相互体系来探究半导体尤其是低维半导体中的激子和声子相互作用，对于拓展多体效应的研究范畴、探索新型光电器件具有重要意义。

图1. 二维范德华层状半导体材料SiP₂中的混合维度激子态的示意图，电子能带结构与束缚激子态示意图。这种非常规的激子态（A激子）为布里渊区X点的直接带隙激子，由一维受限的电子（黄色小球）和二维受限的空穴（绿色小球）所组成。A'即为A激子与声子相互作用产生的声子边带。

图2. SiP₂的晶体结构和能带结构。从晶格结构中能发现SiP₂具有强面内各向异性，并存在独特的一维PB–PB链结构。能带结构和载流子分布表明SiP₂中电子为准一维受限，空穴为准二维受限。(a) SiP₂的结构示意图。(b) – (d) 分别为SiP₂的扫描透射电子显微镜照片。(e) SiP₂的第一布里渊区和体相SiP₂能带结构。(f) 导带底与价带顶的载流子浓度实空间分布。

图3. 分别从偏振光谱探测、激子波函数分布以及计算的各向异性吸收谱来进行说明SiP₂中混合维度激子及带边吸收的线偏振光学性质。(a) SiP₂检偏角和能量依赖的荧光二维强度图，θ为检偏方向，为与垂直PB–PB链方向的夹角。(b) SiP₂检偏角和能量依赖的微分反射谱二维强度图。(c) 计算的SiP₂中混合维度激子波函数模平方的实空间分布，具有二重旋转对称性，旋转轴垂直于样品平面。(d) 计算模拟的SiP₂对垂直于PB–PB链（红色）和平行于PB–PB链（深蓝色）方向偏振光的吸收谱。

相关成果以“Unconventional excitonic states with phonon sidebands in layered silicon diphosphide”为题发表在《自然·材料》期刊上（Nature Materials 21, 773–778 (2022)）。南京大学为论文第一通讯单位，周令、黄俊伟和Lukas Windgaetter为论文共同第一作者，南京大学袁洪涛教授、北航汤沛哲教授和德国马普所Angel Rubio教授为论文共同通讯作者。该研究工作也得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、南京大学固体微结构物理国家重点实验室、南京大学人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室的资助与支持。

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作者简介

通讯作者

袁洪涛，男，南京大学现代工程与应用科学学院教授，博士生导师。

2007年于中国科学院物理研究所获博士学位。毕业后在日本东北大学金属材料研究所开展博士后研究工作。2010-2012随岩佐研究组转至东京大学应用物理系和东京大学量子相电子研究中心，先后担任东京大学助理研究员和助理教授。2012年初入职斯坦福大学应用物理系，先后担任助理研究员和SLAC Associate Staff Scientist，从事二维量子体系物理特性的场效应调制。2017年入选国家高层次人才计划，任职南京大学现代工程与应用科学学院教授，博士生导师，主要研究兴趣为二维半导体材料与器件的研究。截止2022年6月，已在高影响因子杂志上发表文章100余篇，其中包括Science，Nature子刊23篇（含2篇Science，8篇Nature Nanotech., 2篇Nature Mater., 1篇Nature Physics，1篇Nature Electronics, 9篇Nature Commun.）以及3篇邀请综述，总引用10000余次，H-index为42。论文中有9篇被评为“高被引论文”。已授权国际国内专利18项。在包括APS/MRS/ECS/MMM年会在内的著名国际会议上做邀请报告二十余次。目前是Nature, Nature Nanotech.等期刊特约审稿人。

通讯作者

汤沛哲，北京航空航天大学材料科学与工程学院准聘教授，博士生导师，2019入选“青年海外高层次人才”计划。

本科毕业于兰州大学物理系， 2015年清华大学物理系获得博士学位。2015年3月至2017年10月，在美国斯坦福大学进行博士后研究。2017年11月至2018年4月，在德国马克思普朗克结构与动力学研究所进行博士后研究。2018年4月获得Marie-Curie Fellow。2020年加入北京航空航天大学材料科学与工程学院。主要利用计算模拟的手段从事低维纳米材料，磁性拓扑物态，光与物质的相互作用，拓扑材料在光场下的非平衡动力学演化等方向的研究工作。曾预言反铁磁狄拉克半金属和高陈数拓扑费米子在凝聚态中的存在，SiP₂中维度杂化的激子态和激子-声子相互作用。截止 2022年12月，已在高影响因子杂志上发表文章30余篇，其中包括Science，Nature，Nature Physics，Nature Materials，Nature Nano, PNAS, PRL等顶级期刊，总引用4000余次。

通讯作者

Angel Rubio，现任德国马克斯普朗克结构与动力学研究所所长、美国西蒙斯基金会Flatiron研究所杰出研究科学家、德国汉堡大学教授。

2020年当选欧洲科学院院士，2014年当选美国国家科学院外籍院士，2010年当选为美国科学促进会（AAAS）院士，2004年当选美国物理学会会士。曾获得德国马克斯·玻恩奖章，西班牙皇家物理学会金奖，弗里德里希·威廉·贝塞尔研究奖等荣誉。Angel Rubio教授的研究涉及凝聚态物理中非平衡新奇物态、拓扑和强关联材料的探索与描述，材料电子结构性质的理论建模及非平衡态光与物质相互作用模拟，以及开发新的理论工具和计算程序来研究固体、纳米结构、生物分子等对外部电磁场的电子响应。截止目前，Angel Rubio教授的论文被引用68800余次（h index 127，i10 index 566），36篇论文被评为“高被引论文”。

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原文传递

详情请点击论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-022-01285-3

《半导体学报》简介：

《半导体学报》是中国科学院主管、中国电子学会和中国科学院半导体研究所主办的学术刊物，1980年创刊，首任主编是王守武院士，黄昆先生撰写了创刊号首篇论文，2009年改为全英文刊Journal of Semiconductors（简称JOS），同年开始与IOPP英国物理学会出版社合作向全球发行。现任主编是中科院副院长、国科大校长李树深院士。2019年，JOS入选“中国科技期刊卓越行动计划”。2020年，JOS被EI收录。

“半语-益言”系列讲座

借一言半语，聊“核芯”科技，“半语-益言”全三季直播讲座回放链接：

https://www.koushare.com/topicReview/byyy/68

“中国半导体十大研究进展”推荐与评选工作简介：

《半导体学报》于2020年初启动实施 “中国半导体年度十大研究进展”的推荐和评选工作，记录我国半导体科学与技术研究领域的标志性成果。以我国科研院所、高校和企业等机构为第一署名单位，本年度公开发表的半导体领域研究成果均可参与评选。请推荐人或自荐人将研究成果的PDF文件发送至《半导体学报》电子邮箱：[e-mail]，并附简要推荐理由。被推荐人须提供500字左右工作简介，阐述研究成果的学术价值和应用前景。年度十大研究进展将由评审专家委员会从候选推荐成果中投票产生，并于下一年度春节前公布。

JOSarXiv预发布平台简介：

半导体科技发展迅猛，科技论文产出数量逐年增加。JOSarXiv致力于为国内外半导体领域科研人员提供中英文科技论文免费发布和获取的平台，保障优秀科研成果首发权的认定，促进更大范围的学术交流。JOSarXiv由《半导体学报》主编李树深院士倡导建立，编辑部负责运行和管理，是国内外第一个专属半导体科技领域的论文预发布平台，提供预印本论文存缴、检索、发布和交流共享服务。

JOSarXiv于2020年1月1日正式上线（http://arxiv.jos.ac.cn/），通过《半导体学报》官网（http://www.jos.ac.cn/）亦可访问。敬请关注和投稿！

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